【摘 要】
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随着电动汽车和固定式储能的快速发展,需要可持续供应的能源以满足市场的未来需求。钠离子电池（SIBs）,由于地球上丰富的钠储量及其与锂离子电池（LIBs）相似的化学性质,成为了目前已经商业化的LIBs的理想代替品之一。正极材料是影响SIBs实际性能的决定性因素之一,本文选择比容量较高、制备方法简单的Na3V2（PO4）3和Na0.63Li0.21Mn0.79O2为研究对象,采用以磁共振技术为主,结合
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随着电动汽车和固定式储能的快速发展,需要可持续供应的能源以满足市场的未来需求。钠离子电池（SIBs）,由于地球上丰富的钠储量及其与锂离子电池（LIBs）相似的化学性质,成为了目前已经商业化的LIBs的理想代替品之一。正极材料是影响SIBs实际性能的决定性因素之一,本文选择比容量较高、制备方法简单的Na3V2（PO4）3和Na0.63Li0.21Mn0.79O2为研究对象,采用以磁共振技术为主,结合其它表征的方式深入理解两种材料的结构性能关系和电化学反应机理,为电池的全面理论和实验指导以及后续的持续改进提供依据。论文的主要工作如下:（1）Na3V2（PO4）3是一种被广泛研究的NASICON型磷酸盐正极材料,我们通过溶胶-凝胶法结合高温固相反应合成了一系列的Na3V2P3-xBxO12（0≤x≤0.5）。我们首次利用23Na/31P魔角旋转核磁共振（MAS NMR）和低温电子顺磁共振（EPR）系统地研究了Na3V2（PO4）3在全电压窗口（1.0-3.8 V）充放电过程中的三电子反应机理。低温EPR首次检测到了Na3V2（PO4）3在低压Na+过嵌过程生成的菱形扭曲的V2+离子。此外23Na/31P MAS NMR的研究发现,聚阴离子位点的硼取代对Na3V2（PO4）3三电子反应过程中的局部结构演变具有深远的影响,硼取代的作用主要包括:（i）拓宽固溶体反应的范围;（ii）加速低压过程向含V2+相的结构转变;（iii）缓解P和Na核的局部结构不均匀性。（2）钠离子层状氧化物正极中的不可逆阴离子氧化还原会导致循环时的结构降解和容量的不断衰减。我们通过NMR技术揭示了Na0.63Li0.21Mn0.79O2的高压结构退化机理,包括在充电材料的体相结构中形成“被圈禁的”分子O2,并提出了Cu掺杂策略来缓解不可逆的氧阴离子氧化还原。我们通过简单的高温固相合成法合成了Na0.63Li0.21Mn0.79O2和Cu掺杂的Na0.73Li0.21Mn0.74Cu0.05O2。NMR与EPR的结果表明,在与无铜材料综合比较的基础上,Na0.73Li0.21Mn0.74Cu0.05O2通过同时抑制氧活性和Mn4+/Mn3+氧化还原,有效抑制了不可逆的O2流失和Mn相关的姜-泰勒畸变。
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