人们获取能源的主要手段是以煤炭、石油以及天然气为主的不可再生的化石燃料,天然气的主要成分为甲烷（CH4）,虽然其也是一种不可再生燃料,但它是未来全面实现低碳能源最好的潜在过渡燃料。同时,CH4本身也是导致地球表面温室效应不断增加的原因之一,因此CH4的吸附与储存技术的发展对于能源的开发利用和环境保护都有着重大的意义。本文基于密度泛函理论的第一性原理,首先研究了H2分子对于Mn原子修饰石墨烯（Mn-GR）体系吸附CH4分子性能的影响。结果表明单个Mn原子修饰的石墨烯单面最多可以吸附6个CH4分子和2个H2分子,CH4的平均吸附能为-0.348e V,吸附量为25.92wt.%,如果将2个H2分子换成同等能量CH4所具有的质量计算,其吸附量可以达到28.72 wt.%,相较于单独吸附CH4分子,与H2共吸附可以增加20%以上的储能,这是由于H2分子本身容易发生极化,当其极化方向为垂直于基底方向时,H2上方H原子形成负电中心,改善了CH4间的库仑相互作用,促进了CH4分子的吸附。由于两个Mn原子修饰石墨烯基底,导致其电负性进一步增强,使其双面可吸附14个CH4分子和4个H2分子,CH4的吸附量为40.20 wt.%,将H2换做同等能量CH4分子计算,则CH4分子吸附量可以达到43.91 wt.%。研究表明,石墨烯孔隙结构的形状、大小、密度等对其吸附性能会产生较大影响。因此,本文选取Ti原子修饰C6H2型多孔石墨烯（Ti-PG）作为基底,研究了Ti-PG体系吸附CH4和H2的性能。研究发现,单个Ti原子修饰的PG体系单面最多可吸附16个CH4分子和2个H2分子,CH4的平均吸附能为-0.264 e V,CH4吸附量达到48.35 wt.%。H2分子只能吸附在距离基底较近的位置,无法吸附在上层空间,而先吸附的CH4分子总是优先占据孔位。两个Ti原子修饰的PG体系最多可吸附32个CH4分子和4个H2分子,CH4吸附量为62.20 wt.%。研究结果显示,相较于Ti原子修饰C6H2型多孔石墨烯单独吸附CH4分子,H2的加入改变了PG体系大孔位的带电情况,使其大孔位处带上负电,从而使基底和CH4分子间的静电相互作用增强;吸附后的CH4分子因电荷转移产出现的极性,产生的范德瓦耳斯力吸附效应,使得基底对于CH4的吸附量相较于单独吸附CH4分子又有了进一步提升。论文最后对一维单壁石墨烯纳米管的CH4吸附性能进行了探索性研究,结果表明:（6,6）石墨烯纳米管可以吸附13个CH4分子,吸附量为26.57 wt.%,平均吸附能为-0.273 e V;其中管内可以吸附2个CH4分子,管外可以吸附11个CH4分子;第一个CH4分子在内壁吸附能远大于外壁,与其吸附CO和O2时的结果一致;在吸附CH4分子的过程中,体系的带隙不断变宽,因此其可以作为CH4分子探测装置。总之,金属原子修饰是提高石墨烯类材料吸附CH4性能的有效方法,其修饰后基底负电性增强,使临近分子发生极化现象、改变基底电荷分布,同时提高了CH4分子的平均吸附能。H2的加入可以显著提高石墨烯类材料对于CH4分子的吸附性能,改善基底和CH4分子的电荷密度分布,显著提高体系的CH4分子吸附量,同时石墨烯纳米管也有望成为一种良好的一维储能材料。