微纳米炭材料的电弧等离子体选控制备及性能

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微纳米炭材料尺度和形貌多样,具有独特的光、电、磁和机械性能,在功能材料领域展现出广阔的应用前景。规模化、低成本、尺度和形态可控制备是实现微纳米炭材料实际广泛使用的基本前提条件。本论文根据煤的组成和结构特征,采用“分子剪裁”的技术策略,借助电弧等离子体及其耦合化学气相沉积技术手段,实现了多种功能性微纳米炭材料的选控制备,主要研究内容和成果如下:1.自行研制一套多功能电弧等离子体实验装置、煤基炭棒炭化装置并实现等离子体原位光谱诊断。电弧等离子体实验装置阴极卡套设进气管,不同种类的碳氢气体可直接进入电弧等离子体区域;通过发射光谱,对炭材料的制备过程进行检测和分析。2.以煤为碳源,通过电弧等离子体法实现煤基一维纳米炭材料—单壁碳纳米管(SWCNTs)及双壁碳纳米管(DWCNTs)的大量制备,建立了适于SWCNTs纯化的技术方法。以Y2O3和Ni为催化剂,在氦气条件下制得大量的SWCNTs,其产率在10%以上放电过程的原位光谱诊断结果显示,电弧等离子体中存在C2和CN物种,电弧区域温度为3150 K,通过氧化性酸处理与空气氧化,SWCNTs纯度可达近90wt.%;使用FeS催化剂,在氦气和氢气混合气氛中制备了大量的DWCNTs,其生成速率可达25 mg/min,光谱诊断发现其生长过程中存在C2和CH物种,电弧区域温度为3050 K。3.以煤基炭棒为阳极,将有机气体引入等离子体区域,实现电弧等离子体技术和化学气相沉积技术的耦合,通过调节催化剂用量等条件选控制备了零维纳米炭材料—纳米洋葱状富勒烯(NOLFs)和碳包覆磁性金属纳米颗粒(CEMNs)。NOLFs石墨层数可以达到数十甚至数百层,呈现同心圆状,具备良好的洋葱状结构;CEMNs具有较窄的直径分布和良好的石墨化程度,在室温下具有铁磁性、高磁响应性和抗酸腐蚀性。4.以煤基炭棒为阳极,利用电弧等离子体耦合化学气相沉积技术,通过调节反应条件如催化剂种类及用量和气氛种类及压力等,实现多种功能性微米炭材料—碳带、螺旋炭纤维、炭微米树以及分级结构炭材料的选控制备。碳带的宽厚比为7.5-50,长度可以达到几百微米乃至毫米量级,碳带尺度由催化剂尺寸决定,放电气氛是影响碳带形貌的关键因素;螺旋炭纤维由单根炭纤维规则地螺旋卷合而成,螺旋方向有左旋和右旋两种形式,存在交叉螺旋现象;制备的炭微米树具有实心结构、良好的石墨化程度和与碳纳米管相接近的弹性模量,其生长的关键性因素是铁催化剂和有机气体的使用;碳纤维阵列呈现锥状结构,由直径50-200 nm的纳米碳纤维组装构成,通过对煤基炭棒的预处理,实现了分级结构炭材料形貌的可控调变,基本结构单元变为顶部填充金属的荆棘状碳纤维。
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