当前我国能源紧缺且空气污染严重， CH4和二氧化碳的回收与高效利用具有重要意义。真空变压吸附（VPSA）具有投资费用少、自动化程度高、运行成本低等特点，广泛应用于大规模混合气体的分离与纯化操作，其高效新型吸附剂的研发成为各界研究热点。为了进一步改善目前VPSA的产品气纯度及回收率，降低整体流程的运行成本，本文从实验和模拟两方面对混合气分离过程进行研究：在实验中探寻最佳吸附剂及操作条件，并以此为基础进行工艺模拟和优化。为探寻高效吸附剂，本文首先对吸附剂的选择性进行了实验研究，测定了N2、CH4和CO2在不同吸附剂上的吸附量及分离系数；对吸附剂的效果进行验证，并考察了塔顶采出流量、吸附时间、解吸真空度、吸附压力等对吸附效果的影响。对于N2/CH4/CO2混合气体的分离，本文详细阐述新型一段法两次置换分离工艺进行真空变压吸附分离得到三种产品的方案。文中采用Aspen-Adsorption软件对该混合气吸附分离过程进行了模拟研究。工艺优化结果表明：采用新工艺在进料温度为298K，吸附压力为0.6MPa，解吸压力为-0.08MPa条件下，稳态运行后能够将甲烷浓缩到77.172vol%，回收率高达97.923%。此时，CH4在塔顶及塔底气中的含量分别为0.224vol%和0.673vol%。该新工艺可在甲烷提浓的同时完成二氧化碳的回收，回收利用废气的同时避免了环境污染。最后，为考察新工艺在现实生产的实际运行效果，建立了以甲烷提纯为目的的800Nm3/h油田火驱尾气回收示范装置并完成调试实验。装置运行结果为：在进气中含73.38vol%N2、10.65vol%CH4、15.24vol%CO2时，最终得到含甲烷59.05vol%，二氧化碳8.21vol%的富甲烷气，甲烷收率达到61.51%，同时塔顶富氮气中甲烷含量远远低于3vol%。