氨（NH₃）不仅是应用于各种领域的重要化学原料,同时也是潜在的无碳储能中间体。因此,将自然中丰富的氮源（N₂）转化为NH₃是极其必要的反应。当前,在温和条件下进行N₂的电催化还原有望实现NH₃的绿色、可持续生产。但设计和开发出高催化活性和高选择性的新型电催化剂是该领域面临的关键问题。此外,能源短缺和全球变暖现已严重威胁到现代社会的未来发展。因此将CO₂转化为其他高附加值的碳基原料及燃料被视为最彻底、最根本的解决方案。然而在CO₂还原领域中,当前绝大多数的研究成果都集中于高效率、高选择性、低能耗的将CO₂转化为低附加值的一氧化碳（CO）。因此,进一步将CO光催化还原为高附加值的多碳化学品,对实现理想的碳循环及太阳能储存至关重要。在本论文中,我们通过密度泛函理论（DFT）计算,评估了一系列单原子催化剂及立方磷化硼（BP）和砷化硼（BAs）对氮还原反应（NRR）的电催化性能,以及单个B原子掺杂单层C₂N用于可见光驱动的CO还原反应（CORR）,其结果如下:（1）负载在g-C₃N₄单层上的单个Ti、Co、Mo、W和Pt原子催化剂对NRR表现出良好的催化活性。特别是,W@g-C₃N₄在所有候选者当中具有最高的NRR催化活性,其沿着酶促路径的限制电位为-0.35 V,并且可以很好地抑制竞争的析氢反应。（2）气态N₂可以在BP和BAs的B端（111）极性表面上充分活化,并通过酶促途径高效还原为NH₃,具有极低的限制电位（BP上为-0.12 V,BAs上为-0.31V）。特别地,两个B端（111）面不仅具有较大的NRR活性区域,同时可显著抑制析氢副反应,因此对NRR具有相当高的活性和选择性。（3）基于“受阻型Lewis对”概念设计的B/C₂N光催化剂具有优异的可见光吸收性能及合适的带边位置,其在可见光驱动下可将CO高效、高选择性地还原为高附加值的乙烯（C₂H₄）和丙烯（C₃H₆）。电位决速步骤的吉布斯自由能能垒仅为0.22eV,其极大的得益于修饰的B原子和主体的N原子之间形成的具有拉-推功能的B-N FLPs。