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现代社会的科技进步对人们的日常生活带来了很多便利,但是对环境也造成了一系列的影响。近些年来雾霾,光化学烟雾,酸雨,温室效应等环境问题,严重影响了人类的生活秩序。随着塑料产品消费量的不断增加,废塑料的数量也爆发性增多,废塑料的污染问题不容忽视。废塑料的回收是促进经济和环境效益双丰收的有效手段,但是在废塑料的加工造粒过程中会产生挥发性有机污染物(VOCs),直接排放会对大气环境造成严重的威胁。VOCs的种类繁多,成分复杂,分布广泛,最近的研究表明,VOCs不仅是光化学烟雾的主要成分,还是PM2.5的前驱体和温室气体的重要来源,并且在光的作用下可与氮氧化物反应生成臭氧等二次污染物。因此,寻找一种可以高效快速去除VOCs的技术迫在眉睫。废塑料加工造粒过程中的VOCs组分复杂,浓度相对较低,且难以回收,而催化氧化法可以有效地将VOCs转化成CO2和H2O等无毒无害的物质,且处理效率高,二次污染少。因此我们选择催化氧化法应用于废塑料回收造粒过程中VOCs的净化。设计一种稳定性强,催化氧化性能高,可同时催化氧化多种VOCs的催化剂是催化氧化法发展中需要解决的关键问题。过渡金属氧化物催化剂具有化学性质可控性强,成本低廉,活性可与贵金属相媲美的优点,但抗中毒能力和稳定性还需进一步增强。本文旨在发挥复合过渡金属氧化物催化剂的优势,通过设计催化剂的界面结构,调控活性金属组成和价态,制备结构稳定,酸性与氧化还原性平衡,氧移动性强的过渡金属复合氧化物催化剂。本论文通过生物质模板法、水热法与静电纺丝技术,制备了一系列Co基和Cu基催化剂,使用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸-脱附技术、H2程序升温还原(H2-TPR)、O2程序升温脱附(O2-TPD)、C3H8程序升温表面反应(C3H8-TPSR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、元素分析、原位红外漫反射傅里叶变换光谱(In situ DRIFTs)、X射线光电子能谱技术(XPS)、拉曼光谱(Raman)和电感耦合原子发射光谱仪(ICP-AES)等技术对催化剂的结构进行了系统表征,并进行了模拟塑料回收加工造粒过程中产生的VOCs(甲苯、氯乙烯和丙烷作为模型分子)催化氧化性能研究。具体研究内容如下:(1)使用硬脂酸处理后的鸡蛋壳膜(ESM)作为模板,利用鸡蛋壳膜对溶液的吸附作用,合成了具有三维网状ESM-Co Ox催化剂。通过XRD、SEM、N2吸-脱附技术、H2-TPR、O2-TPD、元素分析、XPS等手段对催化剂进行表征,并将其应用于甲苯催化氧化性能的研究。结果表明,催化剂中少量的硫元素存在就会对甲苯的降解产生明显的抑制作用。因此,利用氢气还原除去了鸡蛋壳膜中的S元素,并将Co3O4还原为Co单质,Co单质在室温中自氧化在催化剂表面生成了颗粒均匀的Co Ox。所制备的ESM-Co Ox具有丰富的氧空位和特殊的三维网状结构,ESM-Co Ox表现出优异的催化氧化能力和稳定性,在300 oC下转化率能够达到96%,并在36 h的稳定性测试中转化率维持在96%以上。(2)利用钨酸铵在不同压力和温度下溶解度的变化,通过一步水热法设计合成了表面富集W物种和高度分散精细颗粒Cu物种的Ce-Cu-W-O微球,命名为HW-Ce Cu W,其相对于Ce-Cu-O催化剂表现出更强的酸性和氧化还原性,从而表现出对氯乙烯(VC)良好的深度氧化能力和热稳定性。通过结合SEM,EDS和XRD分析,揭示了HW-Ce Cu W催化剂上不同元素组分在水热釜中的生长阶段和物相状态。NH3-TPD分析验证了W氧化物的添加将提高Ce-Cu氧化物的酸性。H2-TPR分析表明,共沉淀方式引入的W会降低Ce-Cu氧化物的氧化还原性,而一步水热法制备HW-Ce Cu W催化剂的氧化还原性得到增强。这归因于催化剂表面富集的W物种能够诱导细小晶粒尺寸Cu O物种的生成。此外,Raman和XPS分析表明,HW-Ce Cu W催化剂具有更多的氧空位,有利于活性氧物种的迁移。因此,HW-Ce Cu W催化剂表现出优异的低温催化氧化活性(250 oC时的反应速率为2.01×10-7mol/(gcat·s))和较高的HCl选择性。此外,HW-Ce Cu W催化剂经三次循环测试后性能仅略微下降,且在300 oC下进行72 h的温度性实验中保持稳定的VC转化率和矿化率,说明其具有良好的热稳定性。(3)通过三层同轴静电纺丝设计并制备了具有核-壳结构的Ce O2@Co3O4纳米纤维用于丙烷(C3H8)的氧化降解。活性测试和电镜图像表明,Ce O2@Co3O4纳米纤维催化剂具有优异的氧化活性,该催化剂的核层是Ce O2,壳层是Co3O4。在纤维外部生长的Co3O4可以与C3H8快速反应,而内部具有良好储氧能力的Ce O2则用于提高氧化速率。此外,催化剂中丰富的氧空位有利于活性晶格氧转移到催化剂表面,进一步加速氧化反应速率。In situ DRIFTs证实,与使用单轴静电纺丝方法相比,Ce O2@Co3O4催化剂具有更快的C3H8吸附速率和更好的催化活性。此外,Ce O2@Co3O4催化剂在300 oC和400 oC下的长时间测试中均表现出出色的热稳定性,在5 wt%H2O和5 wt%CO2气氛下保持着优异的催化氧化性能。(4)本章节利用上述三章的研究结果,将Co3O4对甲苯和丙烷的深度催化氧化能力结合Cu O优异的耐氯中毒能力,利用三层同轴静电纺丝技术,进一步设计了具有结构稳定、酸性与氧化还原性平衡且具有快速晶格氧移动性的Ce O2-Cu O@Ce O2-Co3O4催化剂用于同步催化氧化丙烷-氯乙烯-甲苯。并评价了Ce O2-Cu O@Ce O2-Co3O4,Ce O2-Co3O4@Ce O2-Cu O和Ce O2-Cu O-Co3O4三种催化剂在单一气氛、两种气氛和三种气氛下的性能。在单一气氛,甲苯-丙烷气氛和三种气氛下,Ce O2-Cu O@Ce O2-Co3O4均表现出最优的催化氧化性能。值得一提的是,在丙烷-氯乙烯和甲苯-氯乙烯气氛中Ce O2-Cu O@Ce O2-Co3O4在200-350 oC的温度范围下保持最优的催化氧化性能。In situ DRIFTs测试结果表明,甲苯在催化剂表面的吸附过程中占据优势,而丙烷和氯乙烯气体的吸附存在竞争性。