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随着能源短缺和环境污染问题的日益严重,人们对清洁可再生型能源的需求日益增加。染料敏化太阳能电池（DSSC）作为一类制作成本低、环境友好、柔性好、光电转换效率高的太阳能转换器件备受瞩目。然而,由于其低于传统无机硅太阳能电池的效率,我们仍需为实现大规模生产应用而加速DSSCs的开发。光敏染料作为DSSCs器件的重要组成部分,在光捕获、界面电荷传输、染料再生等方面都起到十分关键的作用,直接影响到最终的转换效率。因此出现了很多通过优化染料来提升器件效率的工作,然而,实验合成高性能染料存在着资源浪费的问题,而量子化学计算恰好可以在节约资源的基础上设计合理的染料。本论文主要运用密度泛函理论从分子水平上对染料结构和电池性能之间的关系进行了研究,并在此基础上设计了一系列潜在的有机染料,期望为实验合成高性能染料提供理论支持。本论文的研究工作包括以下两部分:1.目前,虽然基于顺式方酸HSQ的DSSCs器件效率较低,但与反式方酸SQ相比,染料HSQ展现出更高的光谱吸收能力。我们采用密度泛函理论（DFT）和含时密度泛函理论（TD-DFT）,从光捕获、界面电荷转移、电子注入和电子复合等方面综合分析了引入固化二噻吩基团对染料光电性能的影响。结果表明,HSQ-DTS具有更好的电荷分离能力和有效抑制电子复合以注入更多电子的能力。为了进一步提升电池的效率,我们理论设计了六种具有不同固化二噻吩基团的染料,并进行了系统的评估。因染料3不仅展现出与HSQ-DTS相媲美的性能,其最大短路电流值还达到31.60 mAcm-2,使其成为最具有潜力的候选者,这将为实验合成高性能染料提供一定的理论参考。2.鉴于染料结构的微小改变会显著影响DSSCs器件的最终效率。我们系统地探讨和揭示了实验合成的染料SQ-DTS相比于原始染料SQ的效率差距较大的原因,并在此基础上探讨添加苯并噻二唑基团（BTZ）对SQ-DTS性能的影响。运用DFT和TD-DFT对与短路电流（）和开路电压(（1）相关的一系列参数进行计算分析。结果显示,由于固化二噻吩DTS和BTZ基团的添加,染料的光捕获能力明显增强,并且两者阳离子染料与半导体表面距离的延伸能更加有效地抑制电子复合。因此基于性能更佳的SQ-DTS-BTZ,我们理论设计了具有不同取代基的染料1-3,并证明染料分子1展现出更优异的性能,有望进一步提升DSSCs的效率。