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质谱成像在材料、生物和药学等领域均有很多重要的应用。对样品进行质谱成像分析,能获取样品中不同分子的组成和空间分布信息,从而进一步研究样品的物理、生物和化学现象。现在常用的方法有二次离子质谱(SIMS)和基质辅助激光解吸电离质谱(MALDI)。SIMS能实现样品中分子碎片(m/z<1000)的亚微米空间分辨的质谱成像;MALDI方法碎片比SIMS方法少,能得到大分子的质谱成像,但是由于基质效应,其商业化的仪器空间分辨率往往大于10μm;因此人们致力于发展同时具有SIMS(亚微米空间分辨)和MALDI(大质量分子探测)优点的质谱成像方法。本小组历时四年多,成功搭建了一台亚微米真空紫外光解吸/电离质谱成像(VUVDI-MSI)装置。本人利用汞蒸气四波混频产生高强度真空紫外光,以此作为解吸/电离源,获得大量样品质谱以及生物组织、单细胞的VUV光解吸/电离质谱成像结果:(1)将三束共轴激光通过汞蒸气池,利用四波混频产生高强度VUV光(125.3 nm),实现空间分辨率为2×5μm2的真空紫外光解吸/电离质谱成像。通过该仪器对尼罗红和纤维蛋白原β链(FGB)以及果蝇大脑切片进行测试,并与商品化质谱方法SIMS进行比较。这些结果表明VUVDI方法的分子碎片少,灵敏度高,优于紫外光解吸/电离以及SIMS(Bi3+源)方法。(2)获得胆固醇标准样品的VUVDI质谱,以及小鼠食道切片和小鼠受精卵中的胆固醇的质谱成像。发现样品的主要质谱峰来自于胆固醇母体分子,胆固醇分子主要分布在小鼠食道的内壁粘膜上。这些结果表明VUVDI方法为测量组织和细胞中的胆固醇提供了一个新的工具。(3)实现500 nm空间分辨的质谱成像,通过对标样和单细胞样品分析,与ToF-SIMS比较,发现VUVDI方法的离子产率、碎片和图像对比度有明显提高。此外,获得VUV光解吸/电离的荧光图像和质谱信号、顺序地检测出混合系统中的不同分子、通过调整激光能量密度获得样品二级质谱信息,并且发现VUVDI的基质增强效应。