【摘 要】
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生物质由于其储量丰富、低成本、可再生等优势,成为了代替化石燃料生产具有高附加值的燃料和化学品的主要来源,一直都受到学术界和工业界的广泛关注。目前生物质平台分子转化过程大多依赖金属催化剂,但金属催化剂成本较高（贵金属）、选择性低、易在反应环境中流失造成环境污染和性能降低,寻找经济、高效、容易获得的非金属催化剂备受关注。针对金属催化体系固有的局限性,并结合课题组前期的工作,本论文进行了以下研究:（1）
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生物质由于其储量丰富、低成本、可再生等优势,成为了代替化石燃料生产具有高附加值的燃料和化学品的主要来源,一直都受到学术界和工业界的广泛关注。目前生物质平台分子转化过程大多依赖金属催化剂,但金属催化剂成本较高（贵金属）、选择性低、易在反应环境中流失造成环境污染和性能降低,寻找经济、高效、容易获得的非金属催化剂备受关注。针对金属催化体系固有的局限性,并结合课题组前期的工作,本论文进行了以下研究:（1）采用Ni（NO3）2·6H2O、Pr（NO3）3·6H2O、（NH4）2HPO4为原料,通过简单易操作的水热合成法制备出了一系列不同Pr:Ni摩尔比的Pr-Ni-P催化剂。通过XRD、SEM、TEM、HAADF-TEM、XPS等表征表明该催化剂是由Pr PO4和Ni2P二者紧密结合构成的复合材料,可标记为（Pr PO4）m/Ni2P,由ICP-OES表征测得m在0.24-11.0范围。（2）选取了三种典型的生物质平台分子乙酰丙酸、糠醛和顺丁烯二酸酐对催化剂的催化性能进行了表征,结果表明通过控制（Pr PO4）m/Ni2P催化剂中的m,在反应条件为100℃,4 MPa下反应2 h-4 h,对不同目标产物γ-戊内酯、糠醇及丁二酸二乙酯可实现91-98%的产率,且其反应转化频率TOF可以达到0.10-0.45s-1,表明该催化剂的催化活性可与一些贵金属催化剂相媲美。另外,循环稳定性实验和滤出对比实验表明了该催化剂在液相环境中能够保持良好的结构稳定性和优越的重复使用性。（3）鉴于乙酰丙酸加氢反应同时包含加氢、脱水、异构化等过程,因此针对乙酰丙酸加氢反应还进行了进一步的化学吸附,动力学分析以及反应机理的探究。通过吡啶吸附红外光谱（Py-FTIR）和NH3-TPD表征,表明该催化剂具有丰富的酸性位点促使了反应过程中脱水异构化过程的进行;通过表面化学和动力学机理的研究进一步揭示了（Pr PO4）m/Ni2P上两组分的协同催化作用特别是Pr PO4独有的氢活化能力,促使该反应通过Langmuir-Hinshelwood机理完成加氢转化过程。这些发现意味着与Pr-Ni-P催化剂类似的,由过渡金属磷化物和稀土磷酸盐构成的RE-M-P纳米复合材料值得考虑作为一种转化生物质平台分子高效通用的催化剂,这不仅可以开发新型非金属催化剂来克服多相催化技术所用传统金属催化剂的缺陷,而且还可以扩展此类非金属复合材料在其它涉氢的绿色转化应用以及光学电学转化等方面的应用。
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