石墨相氮化碳负载铁基芬顿催化剂的制备与性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yuryun
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随着社会经济的发展,水资源短缺和水污染问题日益加重。芬顿反应作为高级氧化技术的一种因其成本低、操作简单、反应条件温和且效率高而被广泛应用于降解各种有机污染物。但是传统的均相芬顿反应存在H2O2利用效率低、需要在酸性条件下进行、反应后产生大量铁污泥、催化剂不能循环利用等问题。异相芬顿法解决了均相芬顿法存在的一些问题,例如,可以在中性条件下进行、催化剂可以回收再利用等,但是催化剂活性相比于均相芬顿试剂仍然较低,且活性金属组分易流失。因此,开发高活性、高稳定性的异相芬顿催化剂成为水处理领域重要的目标之一。通过一步热解氯化铁和双氰胺,制备了铁掺杂g-C3N4材料(Fe/g-C3N4)。该材料在可见光照射下表现出优异的芬顿催化活性,可在30分钟内将亚甲基蓝(50 mg/L)全部移除,且经过三个芬顿反应循环其催化活性基本保持不变;而在暗芬顿反应条件下,经过三个反应循环,其催化活性大幅降低,50分钟内对亚甲基蓝的移除率由100%降低到46%。通过对催化剂的XPS光谱分析发现,Fe/g-C3N4催化剂中Fe2+/Fe3+比例在光芬顿反应循环中保持不变,而在暗芬顿反应循环中Fe2+/Fe3+比例逐渐降低。瞬态光电流光谱和交流阻抗谱表明Fe的引入促进了g-C3N4的电荷分离和传递。因此,可见光促进芬顿反应活性和稳定性的原因可解释为在可见光照射下,Fe3+捕获g-C3N4产生的光生电子并将其还原为Fe2+,持续地促进活性中心Fe2+的再生,从而在光芬顿反应中维持催化活性。通过一步热解铁基金属有机骨架材料(Fe-MOF)、铈基金属有机骨架材料(Ce-MOF)和三聚氰胺的混合物,制备了一系列具有不同Fe/Ce比例的Fe-Ce/g-C3N4复合材料。该材料在降解高浓度有机污染物时表现出优异的芬顿催化活性和稳定性。实验结果表明,Fe/Ce比例对芬顿催化活性具有重要的影响,当Fe/Ce比例为3:1时催化剂表现出最优的活性,可在50分钟内将亚甲基蓝(200 mg/L)全部移除。在反应体系中引入可见光,可进一步将反应时间缩短至40分钟。该催化剂优异的芬顿反应性能归因于:(1)原位生成的g-C3N4作为载体有利于稳定和分散Fe和Ce离子;(2)Fe和Ce之间的协同作用和g-C3N4的光催化作用促进了Fe2+的再生,从而高效产生羟基自由基氧化降解有机物。
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