【摘 要】
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电解水是一种可利用太阳能、风能和潮汐能等可再生能源绿色制氢的方法。电催化析氧和析氢是电解水过程中的两个重要半反应,但由于其电化学反应动力学过程缓慢,热力学能垒高,因而迫切需要开发高效的电催化剂来加速反应的进行。目前,钌/铱（Ru/Ir）基氧化物和Pt基催化剂分别被认为是最优秀的析氧和析氢催化剂,但由于其高成本、有限的储量、低耐久性和单一功能性,严重影响了电解水技术的大规模应用。基于以上问题,本文通
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电解水是一种可利用太阳能、风能和潮汐能等可再生能源绿色制氢的方法。电催化析氧和析氢是电解水过程中的两个重要半反应,但由于其电化学反应动力学过程缓慢,热力学能垒高,因而迫切需要开发高效的电催化剂来加速反应的进行。目前,钌/铱（Ru/Ir）基氧化物和Pt基催化剂分别被认为是最优秀的析氧和析氢催化剂,但由于其高成本、有限的储量、低耐久性和单一功能性,严重影响了电解水技术的大规模应用。基于以上问题,本文通过杂原子掺杂和形貌调控等手段构建了一系列高效的过渡金属（Co）基复合催化剂,研究了杂原子掺杂可控构筑Co基催化剂的制备方法,探究了催化剂的形貌结构、组分调控等与电化学性能之间的关系。主要包括以下内容:（1）采用三维ZIF-67作为Co源和前驱体,硫代乙酰胺则用作S源,可控退火处理构筑了空心结构的Mo掺杂Co S2催化剂（Mo-Co S2）。电化学测试结果表明:在碱性电解液中,对于OER电流密度为50和100 m A cm-2时的过电位分别为312和330 m V;对于HER电流密度为10和100 m A cm-2时的过电位分别为140和269 m V。这种良好的性能主要归因于Mo对Co S2表面电子态的调节和小尺寸空心结构可使其拥有更大的电化学活性面积,为催化剂提供了更多的电化学活性位点。（2）采用三维泡沫镍为自支撑模板,将Mo源磷钼酸嵌入三维ZIF-67孔洞结构中,再利用次亚磷酸钠为磷源制备获得了空心结构的非晶态/晶态界面杂化Co P@Co Mo P复合催化剂（Co P@Co Mo P/NF）。电化学测试结果表明:碱性电解质中,对于OER电流密度为10和100 m A cm-2时的过电位分别为250和301 m V;对于HER电流密度为10和100 m A cm-2时的过电位分别为137和250 m V;以其为催化电极构建的两电极电解池在1.659和1.73 V电压下分别可获得50和100 m A cm-2的电流密度,同时展现出良好的耐久性和稳定性。这种优异的双功能性能主要归因于Co P@Co Mo P/NF特有的非晶/晶态异质性结构带来的丰富活性位点和高的电导率等方面的协同作用;其次,Mo的掺杂优化了表面电子结构。（3）采用三维泡沫镍为自支撑模板,二维叶片状ZIF-67为前驱体,Na2Mo O4为Mo源和刻蚀剂,Na BH4作为B源,可控构筑了富含氧空位的B掺杂Co3O4/Co Mo O4复合结构（B-Co3O4/Co Mo O4/NF）。电化学测试结果表明:在碱性电解液中,对于OER电流密度为50和100 m A cm-2时的过电位分别为299和331 m V;对于HER电流密度为10和100 m A cm-2时的过电位分别为152和283 m V;以其为催化电极构建的两电极电解池在1.62和1.95 V电压下分别可获得10和100 m A cm-2的电流密度。这种优异的双功能性能主要归因于B掺杂带来的丰富的氧空位,晶态/非晶态异质结构创造了更多的结构缺陷并暴露出更多活性位点,而二维片状结构提供了更大的电化学活性面积且提升了电子转移速率。同时,受益于非晶态组分与晶态组分的紧密结合,大大减缓了非晶态组分在催化剂表面的流失,因而保证了催化剂良好的稳定性和耐久性。
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