【摘 要】
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重金属污染现已成为一个世界性的环境问题。锑及其化合物因具有较高的生物毒性,已被列为优先控制污染物。我国是世界上锑储备量最高的国家,由于不合理的开发利用,大量的锑进入环境之中,对环境的危害日益凸显。但是人们对锑污染处理技术的关注度不高,相关研究较少,修复技术不成熟,因此我国所面临的锑污染形势不容乐观。由于成本低,空间占用小,操作简单,效率高,吸附法被认为是最实用的技术之一。金属有机框架材料（MOFs
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重金属污染现已成为一个世界性的环境问题。锑及其化合物因具有较高的生物毒性,已被列为优先控制污染物。我国是世界上锑储备量最高的国家,由于不合理的开发利用,大量的锑进入环境之中,对环境的危害日益凸显。但是人们对锑污染处理技术的关注度不高,相关研究较少,修复技术不成熟,因此我国所面临的锑污染形势不容乐观。由于成本低,空间占用小,操作简单,效率高,吸附法被认为是最实用的技术之一。金属有机框架材料（MOFs）具有活性位点丰富、比表面积大、结构可优化、易功能化等优点,是一种很好的新型吸附剂,因此本论文选取铁镁双金属有机框架材料和沸石咪唑骨架材料（ZIFs）这两种新型的有机材料,研究吸附材料对锑的吸附性能以及吸附机理。主要的研究内容和创新点如下所示:（1）使用水热法合成不同铁镁比例的双金属有机框架材料,在水系统中探究其吸附Sb（Ⅲ）的性能差异,并探究该材料在土壤系统中固定Sb（Ⅲ）的效果。实验结果表明当材料的Fe/Mg比例为1:2时,材料对Sb（Ⅲ）的吸附性能较优,吸附容量为106.97 mg/g,84%的吸附容量在10分钟内完成。该吸附过程符合伪二级动力学,吸附等温曲线符合Freundich曲线。SEM、XPS和溶液中镁离子的浓度分析表明该吸附机理主要为离子交换。同时探索了该材料对土壤中Sb（Ⅲ）的修复,结果显示随着材料的投加量和修复时间的增加,去除Sb（Ⅲ）的效果越佳。修复后土壤中锑的生物容易利用组分在逐渐减少,难利用组分在逐渐增加,锑在土壤中的迁移性变低,降低其环境风险性。该研究为后续的双金属有机框架材料的研究提供了思路。（2）根据Zn2+与2-甲基咪唑不同的摩尔比合成三种不同形状的ZIFs材料,形状分别为正方体、片状和十二面体。探究这三种材料在水系统中吸附Sb（Ⅲ）的性能差异,对比发现片状的ZIFs材料对Sb（Ⅲ）有着较优的吸附性能,因此选取片状ZIFs材料（Leaf-ZIFs）探究对Sb（Ⅲ）的吸附性能以及吸附机理。该吸附过程符合伪二级动力学,吸附反应在10小时左右达到平衡,吸附等温曲线符合Freundich曲线。Leaf-ZIFs材料在实际应用中受低浓度杂离子影响低,当杂离子浓度较高时,吸附过程会被轻微地抑制作用,这表明Leaf-ZIFs材料适宜在低浓度杂离子环境中应用,同时实验结果表明溶液中的腐殖酸对吸附无明显的干扰影响。通过SEM、XPS和FTIR的分析推测该吸附机理为水分子和Sb（Ⅲ）分子影响材料中Zn-N键的平衡,导致Zn-N键部分断裂,断裂的锌基团形成Zn-OH基团,新合成的Zn-OH基团通过-OH与Sb（Ⅲ）分子反应,形成Zn-O-Sb键,从而去除水溶液中的Sb（Ⅲ）。同时探索了该材料对土壤中Sb（Ⅲ）的修复,结果显示随着材料的投加量和修复时间的增加,修复效果没有得到提升,分析得出土壤提取剂的pH为酸性,该材料在酸性条件下不稳定,影响到土壤修复效果。综述所述,该材料适宜在中性、碱性、低浓度杂离子环境中使用,该体系中的吸附影响因素和吸附机理的探究,将会为后续ZIFs材料对重金属Sb（Ⅲ）的吸附研究提供思路。
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