以蒽醌和芳香酮为光催化剂制备双氧水

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双氧水(H2O2)作为一种绿色氧化剂,广泛应用于工业上各领域。目前世界上超过95%的H2O2都是基于蒽醌氧化法(AO)生产的。最近,用光催化法生产双氧水的技术受到了人们的关注。它使用了绿色的太阳能,有望降低生产H2O2的成本。然而,目前光催化法制得的H2O2浓度依然很低,缺乏实际应用的前景。  第二章中,我们使用2-乙基蒽醌(EAQ)作为光催化剂合成了高浓度H2O2。我们以各种溶剂为氢供体对EAQ进行光催化氢化,因此,不再需要预先生产高纯度的H2,并将工业上EAQ的氢化和2-乙基氢蒽醌(H2EAQ)的氧化结合在一个反应器中完成。特别地,当使用两相反应并以三甲苯为氢供体时,水相中最大的H2O2浓度可达574.0 mM,超过了AO法中一个循环实际生产的H2O2浓度(400mM)。因此,本论文中两相光催化反应体系将大大促进光催化法在H2O2实际生产中的可能性。  第三章中,我们利用二苯甲酮(BP)作为氢载体,分别在紫外光和可见光条件下进行了H2O2的光催化合成。紫外光照射下,BP自身可作为光催化剂制备H2O2,在乙醇溶液中反应6h得到的H2O2浓度高达68.9 mM。针对BP不吸收可见光的缺陷,我们将g-C3N4和BP结合,以g-C3N4/BP作为复合光催化剂,通过g-C3N4吸收可见光,并将光生电子转移给BP,进行了H2O2的可见光光催化制备。相比于使用硫脲和三聚氰胺为前驱体,使用尿素为前驱体制备的g-C3N4显示了最佳的光催化性能,g-C3N4/BP体系可见光照射6h合成的H2O2浓度可达4.38 mM,为文献报道单独使用g-C3N4的100多倍。
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