随着半导体技术工艺节点不断推进,传统闪存(Flash)面临着许多缺陷和一系列技术难题。一方面,由于Flash存储器编程电压较高,需要特殊的结构提升电压(如电荷泵,Charge Pump)从而加大了电路设计难度。另一方面,传统冯·诺依曼计算系统涉及单独的处理和存储单元,导致数据移动速率缓慢并且需要消耗大量能量。另外随着特征尺寸不断缩小还会带来工艺、电路局部升温和保持性变差等可能无法解决的问题,因此目前的半导体技术不能满足对未来超高密度存储的要求。尤其是最近与人工智能相关的以数据为中心的应用程序爆炸性增长使该问题更加突出。为了应对这些问题,工业界和学术界对下一代非易失性存储器提出了两种发展思路。一种是在当前Flash技术的基础上,针对出现的问题进行技术上的改进,以期望在现有的技术基础上向前继续推进。另一种思路则在Flash走向物理极限之后,以全新非易失性存储器技术代替传统Flash技术。基于离子参与的氧化还原电阻式存储器(RRAM或称为忆阻器,memristor)具有低功耗、较高开关速度、良好保持性、高耐久性和可缩放性等优点,被认为是未来非易失性存储技术最有希望的候选者之一。特别是使用固态电解质薄膜金属-离子导体(又称为介质层)-金属(MIM)结构的器件,其中固体电解质(介质层)膜夹在电化学活性电极(Ag、Cu或Al)和惰性电极(Pt、Au或W)之间。在交变电场下,MIM结构中导电细丝(金属性导电通道)的形成和溶解来实现存储。由于其开关机制与无机“间隙型原子开关”相似,其中活性电极和惰性电极之间的纳米间隙电阻会因导电通道形成和溶解而改变,因此可以称为“无间隙型原子开关(atomic switch)”。近年来,一些工作已经证明可以使用固体聚合物电解质(solid polymer electrolytes,SPE)作为离子传导介质在MIM结构中实现电阻记忆效应。由于其机械柔韧性、较高离子电导率、与各种基材相容性和较低制造成本,SPE可用作无机介质层材料的可能替代品。而且SPE是许多离子器件的选择之一,包括有机晶体管、离子电池、忆阻器和类脑运算器件等。但是,无法控制的导电细丝形成和溶解会严重影响这类器件的性能以及实际应用。一方面,目前基于氧化还原型离子器件作为存储器其运行参数一致性较差,在一些器件中,易失性和非易失性操作通常会交替出现。另一方面,忆阻器作为存算一体应用的类脑突触器件,无法控制离子迁移严重影响了器件可实现的电阻状态量。事实上,SPE薄膜结构特征被认为在阳离子和阴离子传输行为中起着至关重要的作用。迄今为止,讨论聚合物薄膜中导电细丝生长机理以及在循环过程中参数变化起源的工作相对较少,而且这些问题也是阻碍忆阻器应用的关键因素。因此,进一步探究导致离子器件参数一致性差的原因并对其进行改进,对于提升聚合物忆阻器的性能和实际应用具有重要意义。基于以上因素,本文主要研究内容如下:(1)探究原子开关基忆阻器运行参数离散性较大的影响因素:通过设计和制作基于聚氧化乙烯(PEO)的高离子电导率平面器件,这类器件能够在初始形成过程中通过很多技术手段直接捕获金属晶须成核和生长中的微观行为,其可以形成细丝并实现性能循环以验证运行参数一致性差的微观起源。此外,我们发现金属原子沉积位置与离子传输层(固体聚合物电解质)的结晶度密切相关。结果为离子器件运行参数离散性大的原因提供了可参考的见解,即必须考虑介质层和金属细丝在连续运行时的演变。(2)离子迁移、形成细丝、重复循环测试中细丝形态和位置随机性抑制:通过对聚乙烯吡咯烷酮掺杂导电聚合物处理,以改善非晶态聚合物电解质聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的电子和离子电导率,从而实现了细丝在忆阻器中从阴极到阳极生长变化。基于离子和电子迁移率的差异以及扫描电子显微镜的观察结果,电介质层内部金属离子原位还原形成的金属颗粒可以有效地防止形成不可控金属细丝。这种在介质层中均匀分布的金属颗粒类似于共溅射掺杂技术,这使该器件性能出色,例如较小开启/复位偏置电压分布、良好保持性和耐久性等。显然,这种方法进一步完善了离子器件的导电机理,并改善了基于离子型忆阻器件的性能。