【摘 要】
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近年来,从C-H键出发通过脱氢偶联反应构建C-C键的绿色催化合成法成为现代合成化学中的重要研究课题之一,取得了一些有意义,引人注目的研究结果。但是,钯催化的C-H键脱氢偶联
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近年来,从C-H键出发通过脱氢偶联反应构建C-C键的绿色催化合成法成为现代合成化学中的重要研究课题之一,取得了一些有意义,引人注目的研究结果。但是,钯催化的C-H键脱氢偶联反应中往往需要化学计量的氧化剂来再生活化PdⅡ催化剂,这些氧化剂的加入使得反应变得复杂,而且化学计量氧化剂的使用也不符合绿色化学的原则。氧气作为氧化剂的使用,不会产生有毒副产物,并且廉价易得,是最理想的的氧化剂。目前过渡金属催化C-H键的脱氢偶联反应的基础研究尚处于起步阶段,所报道的底物范围比较窄,而氧气作为唯一的终端氧化剂的研究更少。因此开展氧气气氛中C-H键的脱氢偶联反应构建C-C键的研究尤其显得重要,而且是一个值得大力去开拓的前沿研究领域。本论文发现以Pd(OAc)2/PivOH/DL-pGu-OH为催化剂体系,含氟芳烃可以与丙烯酸酯类化合物进行脱氢偶联反应,反应使用氧气作为唯一氧化剂,且反应在常压下就可以进行。我们还发现Pd(OAc)2/PivOH/DL-pGu-OH催化剂体系对含氟芳烃的直接芳基化反应同样表现出高的催化活性。本论文发现以Pd(OAc)2/PivOH/Z-Phe-OH为催化剂体系,咖啡因可以与丙烯酸酯类化合物进行脱氢偶联反应,反应使用氧气作为唯一氧化剂,且反应在常压下就可以进行。
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