硅烯,类似于石墨烯的六角硅单层结构,是二维量子材料中新起的明星材料。相比于同周期的碳原子,硅原子具有更强的自旋轨道相互作用等优势,一些理论工作预言了硅烯在超导和拓扑等领域的新奇特性。在近几年以来,实验学家已经成功地在Ag(111)、Ir(111)等衬底上合成出了单层硅烯。有着更为广泛应用意义的多层硅烯结构也一直吸引着研究的热潮。目前一些实验组报道了在Ag(111)衬底上使用MBE生长方法可以合成几十原子层厚的多层硅烯结构。但是多层硅烯的结构和电子性质等关键问题依然存在争议,有待于澄清和验证。另外,二维硅纳米量子材料可以具有狄拉克费米子、拓扑和超导等丰富而又新奇量子特性,又能与当代半导体硅工业相兼容,在新型量子器件方面有着较大的应用潜力和前景。在本论文中,我们利用第一性原理对二维硅纳米材料进行了系统的研究。我们在硅烯领域的工作致力于能够在多层硅烯的生长机制、原子结构和狄拉克特性来源等硅烯领域热点问题上给出清晰合理的理论解释。另外,我们还从应用角度出发对以硅为主体的新型二维功能化量子材料进行设计和探索。概括本文的主要内容如下:1.结合第一性计算原理和扫描隧道电子显微镜,我们系统地对独立的多层硅烯和外延生长在Ag(111)衬底上的多层硅烯的结构与物性进行了研究。首次提出了一种具有1.16 eV间接带隙的双层硅烯结构,并基于该结构实现小剪切力驱动的金属-半导体转变。另外再对更厚的多层硅烯进行模拟后,我们发现当硅原子层逐层生长上去后会自发地形成层间共价键绑定的类金刚石结构,同时表面会自发形成一种弱重构的√3×√3相结构。这种重构是Si(111)表面的本征特性,与是否有衬底无关。不同于大家熟知的Si(111)的7×7等强表面重构,这种弱重构没有硅硅键的断裂重整,只有表面硅原子的起伏发生改变。该弱重构的√3×√3相结构在一定温度下会和它的镜像对称结构相互转化,从而使STM在高温下观测到的动态的六角相结构。在电子性质方面,能带投影的方法把硅烯与衬底的能带贡献分开,澄清了多层硅烯表面的弱重构会使表面较低的三配位硅原子形成超六角的平面结构,从而导致了硅烯表面新奇的狄拉克电子态。2.在进一步的工作中我们通过对这种弱重构的Si(111)-√3表面进行考虑自旋极化的第一性原理计算,发现这种弱重构表面出现自发的长程有序的铁磁基态。由于这种表面具有自发的自旋极化的狄拉克电子态,并且考虑自旋轨道耦合后可以约15 meV的能隙。我们预测了一种本征的纯硅二维磁性拓扑材料,为在轻元素体系中寻找磁性和自旋电子器件提供了新思路。3.最后,我们对以硅为框架的卤化硅二维材料进行功能化。通过应力的调控,将其由普通绝缘体变成有着较大自旋轨道耦合能隙的拓扑绝缘体材料。其中,对于碘化硅薄膜材料施加约为2.5%的小的拉伸应力就能使其转变成为具有0.5eV拓扑能隙的二维拓扑绝缘体,为实现室温量子自旋霍尔效应提供了新材料。本论文对纳米结构领域的硅基二维量子材料进行了设计和探索。研究结果为寻找新型硅基磁性材料、自旋电子器件等开阔了新的思路,对将硅为基础材料的纳米电子学和电机械学扩展到量子领域具有促进作用。