【摘 要】
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天然气作为一种清洁能源,其合理开发和有效利用是可持续发展的保证,也是实现能源绿色化的重要途径。甲烷作为其中的主要成分,C-H键的低温活化一直以来都是催化化学领域的热门课题,开发出具有高催化性能的甲烷低温催化燃烧催化剂具有重要的现实意义。本文旨在通过使用湿浸渍（WI）、强静电吸附浸渍（SEA）、等体积浸渍（DI）及增强电荷干浸渍（CEDI）法制备出一系列不同尺寸分布的负载型Pd基催化剂（Pd/SiO
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天然气作为一种清洁能源,其合理开发和有效利用是可持续发展的保证,也是实现能源绿色化的重要途径。甲烷作为其中的主要成分,C-H键的低温活化一直以来都是催化化学领域的热门课题,开发出具有高催化性能的甲烷低温催化燃烧催化剂具有重要的现实意义。本文旨在通过使用湿浸渍（WI）、强静电吸附浸渍（SEA）、等体积浸渍（DI）及增强电荷干浸渍（CEDI）法制备出一系列不同尺寸分布的负载型Pd基催化剂（Pd/SiO2）,其中SEA法和CEDI法因为电荷之间的相互作用可以获得高分散、小尺寸的负载型催化剂,从而实现贵金属在甲烷催化燃烧反应中的高效利用。本文所涉及的主要材料为SiO2载体与Pd基活性位前驱体（Pd（NH3）4Cl2）,并通过详尽的表征手段试图探究活性位尺寸、氧化还原状态与甲烷催化燃烧反应各种参数之间的相互关系。主要研究成果如下:（1）SEA法和CEDI法可以在碱性环境下通过OH-对载体去质子化,去质子化后的载体与带正电的金属前驱体离子之间形成强静电相互作用,从而获得具有更高的Pd分散度及更小的Pd活性位尺寸的Pd/SiO2催化剂（相较于传统浸渍方法:WI,DI等）,从而提高Pd的利用效率。经测试具有高分散,小尺寸的Pd活性位形貌的Pd/SiO2催化剂具有更优异的甲烷催化燃烧的性能。（2）SEA法的表面负载量（SL值）及pH调节剂的选用均会对Pd/SiO2催化剂形貌及甲烷催化燃烧反应产生影响,其中SL值过小会导致载体大量溶解（37%）,使得实际载量升高,并对Pd颗粒的尺寸控制效果减弱;Na OH作为调节剂时,Na+的引入会严重的影响Pd纳米颗粒在甲烷催化燃烧反应中活性。（3）随着Pd/SiO2催化剂中Pd分散度从54%增加到100%,TOF值随之降低;此外,随着Pd~0%含量的增加（74-81%）,Pd/SiO2催化剂的反应活性显着提高,TOF值也随之增加(6.2-44 h-1),表明该负载型催化剂的甲烷催化燃烧性能与Pd纳米颗粒的氧化/还原态有关。
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