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当今世界能源危机和环境污染日趋严重,发光二极管(LED)作为一种“绿色光源”,由于具有稳定性高、寿命长、节约能耗等优点,被广泛应用于固态照明、背光源、显示屏等诸多领域,引领照明领域的发展趋势,成为继白炽灯、荧光灯、高强度气体放电灯之后的“第四代人工光源”。利用固态照明能可以节约25%用电量,因此基于LED的节能固态照明器件的研究和发展受到世界各国政府的重视。利用LED实现白光照明主要有两种途径,一是混合不同颜色的LED发光,而是利用一种或两种LED来激发荧光粉,这两种方式均需制备可见光谱范围内的高效率蓝、绿、红光LED。随着材料生长技术的发展,尤其是MOCVD外延技术的发展,使得制备高质量的Ⅲ-Ⅴ族化合物成为可能。GaN材料作为Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体材料的代表,具有高熔点、化学惰性、高热导率、高硬度、和高击穿电场强度等非常好的物理和化学性质,使其成为半导体光电子器件的优选材料。此外,GaN及其相关合金(AlGaN、 InGaN)为直接带隙材料,调控In、A1组分其带隙可从InN的0.7 eV到A1N的6.2 eV,相应发光波长覆盖了包含可见光在内的近红外到紫外极为宽广的光谱范围,被广泛用于节能固态照明LED器件。其中,InGaN基多量子阱结构发光波长可以覆盖UV到可见光波段,被广泛应用于LED固态白光照明器件。LED发光强度主要由光取出效率和内量子效率两个因素来决定。含InGaN多量子阱的GaN基LED在发展过程中遇到很多困难。目前,InGaN基蓝光、绿光LED虽然已经实现商品化,但商业量产的LED多为平面结构,其发光效率受到以下两个重要因素制约:(1)GaN与空气折射率相差较大,使得LED的表面存在严重内反射,导致光取出效率(LEE)低;(2)在蓝宝石、SiC等衬底上异质外延生长GaN,衬底与外延层之间存在较大晶格失配和热失配,从而引起较高的位错密度和极化场,以及垒阱之间晶格失配引起的极化场导致量子限制斯塔克效应的存在,使得电子空穴波函数交叠低,导致LED的内量子效率(IQE)较低。严重的内反射、材料缺陷、极化场,这些限制了InGaN基LED的发光效率,尤其是在绿/黄光波段,是用来实现更好显色的高效LED发光的关键。因此提高LED的发光效率,需要进一步提高LED的LEE和IQE。进一步提高GaN基LED的发光效率,对节能减排和促进我国照明产业的发展具有重要的现实意义。本文围绕如何提高LED的发光效率,利用金属有机化学气相沉积法(MOCVD)在蓝宝石c面上生长多量子阱结构的LED,讨论了量子阱内存在强相分离的InGaN/GaN 基 LED发光机制,并针对限制LED发光效率的原因,通过电化学湿法刻蚀制备多孔GaN、聚焦离子束(FIB)干法刻蚀纳米柱LED、感应耦合等离子体(ICP)干法刻蚀对LED表面进行粗化,主要利用光致发光(PL)谱手段对上述四个方面展开研究,主要研究结论如下:(1) 电化学湿法刻蚀多孔GaN。通过利用MOCVD方法,在蓝宝石衬底(0001)面上异质外延GaN,随后通过利用电化学湿法刻蚀对原位GaN进行刻蚀,并利用扫描电子显微镜(SEM)对多孔GaN进行形貌表征。PL谱测量结果表明,较原位GaN而言,由于多孔GaN的侧壁效应,更多的光子从其侧壁散射,多孔GaN的光取出效率变大,因而多孔GaN的UV峰发光强度要更强一些。电化学刻蚀首先从位错和与表面相关的陷阱开始,所以多孔GaN中具有更少的杂质或缺陷,这是多孔GaN UV峰强度大的另外一个原因。多孔GaN样品比原位样品的黄光发光强度要小,这进一步说明多孔GaN样品中具有更少的杂质和缺陷。多孔GaN样品与原位样品的PL谱具有基本相同的线形和半宽,这表明电化学刻蚀过程并没有引入更多的杂质和缺陷。较原位样品而言,多孔GaN样品UV峰位能量的红移被归因为多孔GaN中压应力的有效释放。压应力释放的多孔GaN可用作缓冲层或插入层,可以同质外延具有更低压力和缺陷密度的GaN外延层。(2)阱内存在强相分离的InGaN/GaN多量子阱结构的发光机制研究。研究了MOCVD生长的InGaN/GaN多量子阱结构在6 K和300 K下的PL谱功率依赖性。通过HRTEM发现,量子阱内存在严重的相分离,PL测量表明强相分离的多量子结构在2.4 eV和2.7 eV处有两个发光峰,分别归因为与准量子点相关的绿光(PD)和与InGaN母体相关的蓝光(PM)。低功率范围,随着激发功率的增加,6K下,对PD和PM而言,两者的PL峰位能量增加、FWHM几乎不变,这是由于QCSE的库伦屏蔽效应和局域态填充效应共同作用所导致的。另外在300 K时,低功率范围内,PM峰位能量降低半宽变宽,而PD能量降低半宽变窄。前者是由于InGaN母体中载流子的非辐射引起的,后者是由于越来越多的载流子通过隧穿从浅局域态散射到深局域态,因此准量子点(QDs)中载流子分布的能量中心向着低能量的方向移动。此外,6 K,低功率范围内PL效率不变,因为辐射复合在MQWs准量子点和母体的发光中占主导。300 K时情况则相反,准量子点和母体的PL效率均随着激发功率增加而增加。这是因为在300 K时,InGaN母体中的发光是由非辐射复合为主导转换为辐射复合为主导,而量子点的发光主要是由从浅局域QDs转移到深局域QDs,从而提高了PL效率,这与PL峰位、半高宽的功率依赖性相吻合。(3)纳米柱LED发光机制研究。利用MOCVD方法制备平面结构的InGaN/GaN MQWs LED,通过HRTEM证实量子阱内存在相分离现象。在此平面LED样品(原位样品)上采用自上而下FIB干法刻蚀制备两种高密度且刻蚀深度不同(100nm和700 nnm)的纳米柱LED。通过微区PL测试发现,与平面样品相比,仅刻蚀p-GaN层的短纳米柱(长度为100nm)样品发光峰位没有明显变化,发光强度提高1.4倍,短纳米柱样品发光增强的原因是短纳米柱结构提高了光取出效率。而贯穿LED有源区的长纳米柱(700 nm)表现出明显的蓝移,并且发光强度提高了1.9倍。蓝移是由于贯穿有源区的纳米柱具有较高的表面体积比,释放了有源区的部分应力所引起的。发光增强是因为应力释放导致QCSE变弱,波函数交叠变大,提高了内量子效率,同时由于长纳米柱具有较大的垂直侧壁面积和更强的垂直光导向效应。此外,在贯穿有源区的长纳米柱中,来源于富In量子点的绿光和来源于InGaN母体的蓝光,均表现出峰位蓝移,由于具有强局域效应的量子点内的QCSE要比InGaN母体内的QCSE要弱,因此绿光峰位蓝移量要小于蓝光峰位蓝移量。此外,由于从4K升温到300 K时,多量子阱内的热失配应力逐渐降低,因此较原位样品而言长纳米柱在300 K的峰位蓝移量要小于4K时的峰位蓝移量。通过上述研究表明,FIB可以制备高质量的InGaN基纳米柱LED阵列,通过优化纳米柱刻蚀深度等参数可以进一步提高发光效率。(4)表面粗化对LED发光的影响。在蓝宝石c面上利用MOCVD制备InGaN/GaN多量子阱LED样品,利用电子束蒸镀Au膜并退火来得到Au纳米颗粒,利用Au纳米颗粒作为掩膜利用ICP干法刻蚀p-GaN表面以制备表面粗化LED样品。AFM测试表明,在p-GaN层刻蚀深度约为50 nm。PL测试表明,较原位样品而言,表面粗化引起表面粗化样品内部应力的部分释放从而导致其PL峰位发生蓝移。不同功率下的变温PL谱表明,随着温度增加,原位样品和粗化样品的变温PL谱均表现出峰位“S形”变化规律,通过拟合“S形”可以得到反映载流子局域化的参数σ。两样品的σ均随着激发功率增大而降低。表明随着激发功率增加,局域效应降低。此外,表面粗化样品的载流子局域化效果要比原位样品略大。为利用表面粗化提高LED发光效率提供了实验依据。