【摘 要】
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石墨相氮化碳（g-C3N4）作为光催化剂因诸多优异的潜质而得到了广泛的关注,例如可再生无环境污染,较高的热力学和化学稳定性,具有可见光响应等,但是电子-空穴容易复合,可见光吸收能力不足、比表面积小等依旧严重限制了它的发展。迄今为止,研究者已开发出众多策略改善g-C3N4的性能,其中缺陷被证明可以调节电子结构和增强光吸收,有效改善g-C3N4光催化制氢性能。本文以不同的缺陷引入方式制备了C缺陷诱导π
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石墨相氮化碳（g-C3N4）作为光催化剂因诸多优异的潜质而得到了广泛的关注,例如可再生无环境污染,较高的热力学和化学稳定性,具有可见光响应等,但是电子-空穴容易复合,可见光吸收能力不足、比表面积小等依旧严重限制了它的发展。迄今为止,研究者已开发出众多策略改善g-C3N4的性能,其中缺陷被证明可以调节电子结构和增强光吸收,有效改善g-C3N4光催化制氢性能。本文以不同的缺陷引入方式制备了C缺陷诱导π电子离域的g-C3N4、富含缺陷的硫掺杂g-C3N4纳米片和水蒸气活化含缺陷的硫掺杂g-C3N4纳米片,不同程度地提升了材料的光催化产氢速率。概述如下:1.C缺陷诱导π电子离域提升g-C3N4光催化制氢性能。通过尿素分解自生氨气在g-C3N4中产生C缺陷,生成高比表面积纳米片,提高可见光照射下光催化H2生成率。密度泛函理论计算表明,引入的C缺陷不仅可以减小带隙以增加光的收集,而且可以使π电子在价带和导带中离域实现有效的电荷转移。π电子的离域有利于LUMO中的电子与HOMO中的空穴分开,从而促进光催化氢气的生成。与无自生氨气(3.63μmol h-1)的情况下相比,优化后的g-C3N4(36.62μmol h-1)光催化H2生成率提升了10倍。2.富含缺陷的硫掺杂g-C3N4纳米片用于光催化制氢。在自生氨气气氛下处理原位硫掺杂的g-C3N4,生成缺陷修饰的g-C3N4纳米片,用于光催化产氢。以含硫的硫脲为前驱体,因为硫基的易于脱键,可能会助于形成表面和结构缺陷,进而调整g-C3N4光学和电子结构。g-C3N4剥落成纳米片形态,使催化剂比表面积增大,碳缺陷的引入扩大了可见光的吸收范围,还阻止了光生载流子的复合。各项表征结果表明g-C3N4光催化活性得到了显著改善,g-CN-SU0.8产氢速率达到13.69μmol h-1,是不含尿素g-CN-S(1.81μmol h-1)的7.5倍。3.水蒸气活化含缺陷的硫掺杂g-C3N4纳米片用于光催化制氢。通过水蒸气氛围下高温处理含硫的前驱体,得到富含缺陷的硫掺杂g-C3N4纳米片用于光催化产氢。蒸气分子具有很高的活性,可以插入中间层使g-C3N4剥离成超薄纳米片,增大催化剂比表面积。由于-SH的易于脱键,硫元素的掺杂有利于缺陷的引入进而调整g-C3N4的电子结构。结果显示缺陷引入提升了光吸收强度,会加速光生电子和空穴的分离,显著地改善了光催化活性。与对比样相比,g-CN-MT1:1光催化剂制氢效率达到44.3μmol h-1,提升了5倍。
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