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染料废水是主要有害工业废水之一,具有成分复杂、色度高、排放量大、毒性大、可生化性差的特点,一直是废水处理中的难题。光催化氧化技术处理有机废水是一个具有价值的课题,该方法具有高效、节能、无二次污染等优点。除了常用的光催化剂TiO2外,国内外学者在研究寻求其它类型的高效光催化剂。铌酸盐类化合物,因其结构的多变性和可调控性,被广泛用于铁电及介电材料等领域。近年来,人们发现一些铌酸盐具有优异的光催化分解水制氢性能,使其在绿色能源方面具有诱人的应用前景。我们实验组经多年研究发现一些铌酸盐也具有优异的光催化降解有机物性能。本论文较详细的研究了钨青铜(TB)型的铌酸盐化合物K2Nb4O11光催化降解有机物的性能。 本文以K2CO3和Nb2O5为原料,采用固相法制备K2Nb4O11和掺杂铜的K2Nb4O11化合物,并利用XRD、SEM、XPS等测试方法对样品进行表征。XRD和SEM检测结果表明:在1000℃焙烧2h时可合成纯度较高的K2Nb4O11粉末晶体,铌酸盐化合物K2Nb4O11属于四方晶系,空间群P4/mbm(127),结构为钨青铜(tungsten bronze,TB)型结构(JCPDS 38-0297)。其晶粒较为均匀,外形呈长方柱状,晶粒长度约1.25-1.5μm,结晶非常明显。同时也发现掺杂铜可以促进K2Nb4O11的四方形钨青铜型结构的形成,提高K2Nb4O11晶体的结晶度。XPS图谱分析可以得出,在掺铜催化剂中Nb存在两种价态Nb5+和Nb4+,而Nb5+的含量都大于Nb4+。 以酸性红G模拟染料废水为对象进行光催化降解实验,分析考察了催化剂的投加量、反应物的初始浓度等因素对光催化降解的影响。实验研究表明:在温度1000℃焙烧2h制得的K2Nb4O11粉末对于降解浓度为20mg/L染料溶液,2h后的降解率为97.7%;而当初始浓度为60mg/L时,2h后降解率也高达95.7%,光催化降解率与溶液初始浓度成反比。掺杂较低量的铜能够提高K2Nb4O11光催化活性,但是当掺铜量较大时,则会使K2Nb4O11光催化活性急速降低。最佳的掺铜量为0.2wt.%。 动力学研究表明,本实验条件下,K2Nb4O11和掺铜的K2Nb4O11光催化降解酸性红G的反应属于一级反应,可以用L-H动力学方程描述。通过紫外可见光谱分析对K2Nb4O11降解酸性红G的机理进行了研究,讨论了其可能的降解机理。对铜离子及TB结构特征在催化中起到的作用也进行了分析讨论。