【摘 要】
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自2009年Adachi课题组报道热活性延迟荧光（Thermally active delayed fluorescence,TADF）材料在有机电致发光二极管（Organic light-emitting devices,OLED）中 的应用 以来,TADF 材料因其 100%的内量子效率、无重金属原子等优势,获得了科研工作者的广泛关注。随着众多学者对TADF材料的不断开发,基于TADF材料的器
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.51773021,51911530197,U1663229,51473140）； 江苏省六大人才高峰项目（XCL-102）； 江苏省高校自然科学基金（No.19KJA430002）；
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自2009年Adachi课题组报道热活性延迟荧光（Thermally active delayed fluorescence,TADF）材料在有机电致发光二极管（Organic light-emitting devices,OLED）中 的应用 以来,TADF 材料因其 100%的内量子效率、无重金属原子等优势,获得了科研工作者的广泛关注。随着众多学者对TADF材料的不断开发,基于TADF材料的器件也不断得到优化,其器件效率已经开始超越传统磷光材料的器件效率。尽管TADF材料在红、绿、蓝及近红外发光区域取得了突破性进展,但仍面临可溶液加工的材料少、器件效率不高等科学问题。本论文以9,9-二甲基吖啶（Ac）为供体单元、二苯砜（DPS）为受体单元,构筑了系列D-A型TADF材料,详细探讨了材料的结构-性能关系。论文中化合物结构通过核磁共振波谱、质谱、高效液相色谱及单晶衍射确定;分子构型、材料的能级及电子云分布利用密度泛函（DFT）理论计算优化、研究;化合物的光物理、热力学及电化学性能通过稳态/瞬态荧光光谱、热失重（TGA）分析、差示扫描量热（DSC）法、偏振光学显微镜（POM）、小角X射线散射（SAXS）和循环伏安法详细研究;在制备溶液加工型TADF-OLED,将这类TADF分子掺杂mCP主体材料中,作为器件发光层,探讨材料的电致发光性能。论文研究内容如下:（1）论文以化合物m-DPSAc和p-DPSAc为发光内核,在Ac供体单元的2、7号位引入液晶基元,构筑液晶发光材料m-DPSAc-LC和p-DPSAc-LC,探索了液晶性能是否可以提升材料的发光性能。两个化合物的热分解温度均超过420℃,且都具有近晶相液晶;由于供受体连接位置的不同,化合物m-DPSAc-LC和p-DPSAc-LC在甲苯溶液和掺杂薄膜中分别呈现出蓝光和绿光发射,并且p-DPSAc-LC具有TADF特性;将两个材料掺杂在mCP主体中制备相应的溶液加工型器件,基于化合物p-DPSAc-LC的器件获得了 14.9%的最大外量子效率（EQEmax）,这是首次报道基于液晶TADF材料在电致发光器件中的应用。（2）以Ac为供体,DPS为受体,吡啶单元作为π桥,构筑系列D-π-A型化合物m-PyDPSAc、p-PyDPSAc和om-PyDPSAc;通过改变供体单元与π桥的连接位置,调控分子内电荷转移（Intramolecular charge transfer,ICT）效应,详细探讨位置异构对化合物性能的作用。这类化合物在掺杂薄膜中所有分子都显示了 TADF特性和蓝光发射;热稳定性良好,热分解温度均大于340℃;以mCP为主体材料,这类D-π-A型化合物为掺杂材料,制备溶液加工型蓝光器件,其中基于p-PyDPSAc的器件获得了EQEmax为 6.68%。（3）为了进一步提高TADF材料的发光效率和色纯度,论文通过分子内关环,构筑一类共轭刚性π桥—二苯并呋喃,设计合成了分子DPS-BF-Ac;通过改变π桥结构,制备了化合物DPS-Ph-Ac、DPS-OMe-Ac和DPS-OH-Ac,重点探讨了π桥结构对材料光物理性能的影响。这类化合物都具有良好的热稳定性（＞380℃）;在甲苯溶液和掺杂薄膜中均显示出了蓝光发射（440-480 nm）,且都具有明显的TADF性能;将这类化合物掺杂在mCP主体中,制备溶液加工蓝的器件,其中基于化合物DPS-BF-Ac的蓝光器件获得24.69%的EQEmax;将蓝光材料DPS-BF-Ac和橙红光材料PO-01掺杂在主体材料mCP中,制备溶液加工型杂化白光器件,其EQEmax高达28.94%。研究结果表明,增加分子刚性结构可有效抑制分子激发态的形变,降低分子非辐射跃迁,获得高效率发光的TADF材料。
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