【摘 要】
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在全球能源需求持续增长的同时,化石燃料在能源供应中一直占很大比重。一方面化石燃料的过度消耗将导致能源危机问题,另一方面化石燃料的燃烧会释放出大量的二氧化碳（CO2）,当CO2积累到一定程度时会造成全球变暖等一系列环境问题。除了开发可再生能源外,如何减少大气中CO2的浓度并将其转化为高附加值的化学品是至关重要的,这引起了世界各国政府的广泛关注。在诸多CO2转化方法中,电催化CO2还原条件温和,同时可
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在全球能源需求持续增长的同时,化石燃料在能源供应中一直占很大比重。一方面化石燃料的过度消耗将导致能源危机问题,另一方面化石燃料的燃烧会释放出大量的二氧化碳（CO2）,当CO2积累到一定程度时会造成全球变暖等一系列环境问题。除了开发可再生能源外,如何减少大气中CO2的浓度并将其转化为高附加值的化学品是至关重要的,这引起了世界各国政府的广泛关注。在诸多CO2转化方法中,电催化CO2还原条件温和,同时可以利用风能、太阳能等可再生能源所产生的电能,具有广阔的应用前景,因而受到人们的广泛关注。在CO2转化的各种增值产品中,CO是一种很有前途的产品,工业规模的CO加氢可以生产甲醇,还可以用费托法生产液态烃燃料。然而,由于CO2分子的化学惰性,电催化CO2还原反应仍然面临着高反应壁垒、低能量效率和竞争性的析氢反应的挑战。因此,寻找高活性、高选择性、高耐久性的电催化剂是实现高效CO2电化学还原系统的关键。基于此,本论文制备了两种过渡金属-氮掺杂碳的催化剂并用于电催化CO2还原,主要的研究内容如下:（1）以Zn（Me Im）2（ZIF-8）作为氮掺杂碳材料的前驱体,以镍（Ⅱ）盐和铁（Ⅲ）盐作为双金属源,利用双溶剂法使金属离子负载到MOF的孔道中,使得金属离子的分散更加均匀,再经过高温热解,ZIF-8中的Zn被去除,就可以得到双金属Ni Fe的氮掺杂碳纳米材料（Ni Fe-N-C）。与单金属Ni-N-C相比,Fe的掺入有利于降低反应过电位;与Fe-N-C相比,Ni2Fe1-N-C材料表现出更好的CO2电催化还原性能,CO的法拉第效率在-0.8 V（vs.RHE）时可以达到96.4%。（2）我们发展了一种简便而有效的方法来构建高度分散的双原子镍-氮掺杂碳催化剂。以碳黑为载体,通过调控聚苯胺与镍（Ⅱ）盐的负载量,经过1000℃热处理后得到了一种双原子Ni2催化剂。电化学测试结果表明,与其他催化剂相比,具有双原子结构的催化剂在镍含量很低（0.237%）的情况下对CO2具有良好的电催化还原效果,在电位范围为-0.6 V到-1.0 V（vs.RHE）时CO的法拉第效率均保持在95%以上,明显抑制了析氢反应。在-1.1 V时,比电流密度高达37.2A/mg Ni,在镍基催化剂中处于较高水平。
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