新颖量子材料的角分辨光电子能谱研究

来源 :上海交通大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:xiaoxi21175
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新颖量子材料的不断发现是凝聚态物理蓬勃发展的重要源动力之一。近年来,多种拥有特殊物理性质的量子材料成为研究的热点,例如拓扑绝缘体、狄拉克半金属、外尔半金属、拓扑超导体、类铁基超导体结构的Mn基稀磁半导体、线性巨磁电阻材料等等。这些新奇物性的背后往往和它们奇特的电子结构密切相关,因此对其电子结构精确而系统地测量具有重要的物理意义。电子结构的表征有助于理解相关物理机制,同时还能够在制备与寻找特殊性能的材料方面提供重要的实验依据。本论文以分子束外延和角分辨光电子能谱技术作为主要研究手段,针对大能隙二维拓扑绝缘体材料锡烯薄膜和ZrTe5单晶、三维拓扑绝缘体PbTe(111)/Bi2Te3(111)异质薄膜、线性巨磁电阻材料γ-PtBi2单晶、Mn基稀磁半导体Ba(Zn0.875Mn0.125)2As2单晶等体系开展了深入的研究,取得了一些重要科研成果,主要结果如下:1.利用分子束外延在Bi2Te3(111)上首次成功外延制备出单层的二维锡烯薄膜。高精度的扫描隧道显微镜测量发现,锡烯薄膜中锡原子和石墨烯中的碳原子情形不同,并不在同一水平面内,而是构成具有一定翘曲的双原子层结构。该双层原子在水平面内的投影形成蜂窝状结构。ARPES测量的能带结构与第一性原理计算结果符合很好。结合理论计算,我们发现位于布里渊区边界K点处由锡的pz轨道构成的悬挂键极易被饱和。我们的实验结果直接从实验上证明具有低度翘曲结构的锡烯薄膜在基底上是可以稳定存在的,为锡烯的实验研究打开了大门。2.利用角分辨光电子能谱在ZrTe5单晶材料中直接观察到一维边缘态。ZrTe5是一种层状化合物,在理论上介于弱三维拓扑绝缘体和强三维拓扑绝缘体之间,计算结果强烈依赖于面外晶格常数的变化。通过在两个不同解理晶面上的高分辨能带测量,我们发现在一个特定的晶面上只存在一维边缘态,并不存在二维表面态,这个发现证明ZrTe5单晶体材料是一种弱三维拓扑绝缘体,即每一个ZrTe5范德华尔斯层都是二维拓扑绝缘体。我们的实验也是首次用光电子能谱直接观测到二维拓扑绝缘体的一维边缘态。3.利用分子束外延制备了超薄PbTe(111)/Bi2Te3(111)异质薄膜。发现两者界面会发生互混,进一步的实验发现退火有利于界面处的相互扩散。实验测得的能带结构与第一性原理计算的结果非常符合。这表明超薄PbTe(~3层以内)能够在Bi2Te3(111)表面形成(PbTe)x(Bi2Te31-x,是一种三维拓扑绝缘体,具有拓扑表面态。4.利用角分辨光电子能谱结合STM对γ-PtBi2的晶体结构和电子结构进行了系统研究。发现γ-PtBi2具有非中心对称的晶体结构。在两个相对的解理面上,观察到了不同的形貌结构和表面态。ARPES首次给出了高精度的三维能带色散及费米面,实验结果和非中心对称结构晶胞模型的第一性原理计算结果非常吻合。5.利用角分辨光电子能谱对Ba(Zn0.875Mn0.125)2As2的电子结构进行了全面的测量。由于散射截面较小,以往x光波段的光电子能谱在费米能级附近缺乏可靠的数据,我们的实验在真空紫外波段精细地测量了Ba(Zn0.875Mn0.125)2As2的能带结构。通过与第一性原理计算结果对比,发现Ba(Zn0.875Mn0.125)2As2体系中基本没有电子强关联效应,总体能带宽度和DFT计算符合很好。发现Mn的3d电子局域态中存在两个强度较为接近的特征能量状态,Mn和As之间的杂化较DFT计算预期的要强,但Mn的局域态和As的巡游电子能带相互作用还没有大到足够在能谱上产生可以直接观测的能隙。如果BaZn2As2母体单晶质量能够提高,我们就有望通过和母体的对比相应实验结果来进一步检验理论模型。
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