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全氟化合物(Perfluoroalkyl substances,PFASs)造成的环境问题已经引起国际组织和科研工作者的高度重视和广泛关注。在生产、使用和废弃的过程中,大部分的PFASs会进入水环境,沉积物被认为是PFASs在环境中最重要的储存库之一,目前有关沉积物中PFASs的研究比较有限。本研究以全国范围内的湖泊沉积物为研究对象,采用超高效液相色谱串联质谱技术、固相萃取技术、同位素定年法和多元统计方法,对我国湖泊沉积物中PFASs的空间分布、区域差异、历史沉积行为和污染来源进行了研究,主要结论如下:(1)东部平原湖区的湖泊沉积物中PFASs的浓度约是东北平原湖区、蒙新高原湖区、青藏高原湖区和云贵高原湖区四大湖区的3.0-6.3倍。自长江上游到下游,沉积物中PFASs的浓度并未在水流的稀释作用下降低,反而升高了大约5.3倍。(2)江苏省境内的湖泊沉积物中PFASs的浓度显著高于其他各省份的湖泊沉积物中PFASs的浓度。各省份的湖泊沉积物中C8和C10-C14-全氟羧酸类化合物(Perfluoroalkyl carboxylic acids,PFCAs)、全氟辛烷磺酸(Perfluorooctane sulfonic acid,PFOS)及∑12PFASs的浓度与国内生产总值(亿元)和废水总排放量(万吨)之间呈显著的正相关关系。(3)东部平原湖区的湖泊沉积物中∑12PFASs的浓度与总有机碳(Total organic carbon,TOC)的含量之间呈现出了显著的正相关性(Pearson相关,r=0.765,p=0.000)。江苏省境内的湖泊沉积物中PFASs与TOC、总氮(Total nitrogen,TN)和总磷(Total phosphorus,TP)之间具有一定程度的正相关性。(4)典型富营养化浅水湖泊-巢湖湖区表层沉积物中∑PFASs的浓度自西向东沿着水流流向逐渐降低,在靠近巢湖市方向呈现升高的趋势。十五里河表层沉积物中∑PFASs的浓度最高。南淝河上游沉积物中∑PFASs的浓度沿着靠近市区的方向有升高的趋势,南淝河和派河下游沉积物中∑PFASs的浓度呈下降的趋势。自万佛湖到杭埠河,沉积物中∑PFASs的浓度升高了大约7倍。(5)巢湖湖区柱芯样上部分层中∑PFASs的浓度整体上高于底部分层中∑PFASs的浓度,∑PFASs浓度的垂直变化与近60年来PFASs的生产和使用状况是一致的。(6)巢湖湖区沉积物柱芯样中多种PFASs目标物,主要以长碳链的PFCAs(C9-C14)为主,与TOC、TN、TP和重金属显著正相关。较之全氟辛酸,PFOS与TOC、TN和TP之间的相关性较强。∑PFASs、C9-C14-∑PFCAs、C7和C9-C13-PFCAs及PFOS的浓度与粒径<8μm的沉积物颗粒的百分含量之间显著正相关,而与8-64μm粒径、中值粒径和平均粒径的沉积物颗粒的百分含量之间呈现出了显著的负相关性。(7)层序聚类分析的结果显示,东部平原湖区和其他四个湖区的湖泊分别被很好的归在两个类组中,PFOS和长碳链的PFCAs(C8-C14)及短碳链的PFCAs(C4-C7)分别被聚在两个类组中。PFOS、长碳链的PFCAs(C8-C14)和∑12PFASs之间呈现出了显著的正相关性,短碳链的全氟己酸与全氟戊酸和全氟庚酸之间也分别表现出了显著的正相关性。利用主成分分析-多元线性回归和正交矩阵因子分解模型拟合出的线性方程回归系数分别为0.98和0.99(p=0.000),斜率接近,截距的差别不大。PFASs主要来自两种污染源,分别是食品包装、纺织、电镀、消防和半导体工业源及贵金属和涂料工业源,两种源对∑12PFASs的贡献率分别为77.7%和22.3%。(8)利用主成分分析-多元线性回归、正交矩阵因子分解和Unmix三种模型对江苏省的湖泊沉积物中的PFASs进行源解析的结果表明,三种模型所得∑12PFASs拟合值与实测值之间的拟合度、∑12PFASs拟合值之间的拟合度、解析出的源的数量和每种源的组成及各源对∑12PFASs的贡献率均表明这三种模型能很好地解析沉积物中PFASs的污染来源。