铜系半导体/g-C3N4 p-n异质结复合光催化剂的制备及其可见光催化性能研究

来源 :湖南农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dabing_12130
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
g-C3N4是一种新型的非金属半导体材料,仅由C与N元素组成,其带隙宽度约为2.7 eV,具有响应可见光的能力。近年来研究发现g-C3N4可用于污染物的分解和光解水制氢。但是由于在g-C3N4表面光生电子-空穴对复合较快,g-C3N4比表面积又比较小等原因,导致单独的g-C3N4可见光催化性能并不是很强。为进一步提高g-C3N4的光催化效率,本文采用醋酸铜、氯化铜以及三聚氰胺为原料展开研究,分别制备了铜系半导体g-C3N4/Cu3B2O6与g-C3N4/CuS异质结复合光催化材料,考察了可见光及添加助催化剂H2O2条件下g-C3N4/CuB2O6对亚甲基蓝的降解能力以及g-C3N4/CuS对甲基橙的降解能力,同时用自由基捕获实验确认光反应体系中的活性物质,对光催化降解机理进行探究。具体研究结论如下;(1)分别通过溶剂加热法与水热合成法,制备了不同g-C3N4含量的g-C3N4/Cu3B2O6与g-C3N4/CuS两种复合催化材料,经过XRD、FT-IR、XPS、FE-SEM、TEM、BET等手段对异质结催化剂的结构、形貌、光响应能力等进行表征。表征结果表明实验成功地合成了g-C3N4/Cu3B2O6与g-C3N4/CuS异质结,铜系半导体较好地负载于g-C3N4的层状结构上,异质结并非由单体材料简单的混合而成,而是通过界面间的相互作用形成了良好的p-n异质结结构,具有较高的比表面与良好的光响应性能。(2)通过一系列实验,考察了g-C3N4/Cu3B2O6异质结在可见光下降解亚甲基蓝的光催化活性。光催化实验结果显示,异质结光催化剂可见光下对亚甲基蓝的光催化活性优于纯相g-C3N4和Cu3B2O6。其中60%质量比的g-C3N4/Cu3B2O6异质结光催化剂光催化效果最佳,在截断紫外光的350 W氙气灯照射下,60 min内可使20 mg/L亚甲基蓝溶液降解率达到97%。同时对60%g-C3N4/Cu3B2O6异质结在可见光下降解亚甲基蓝的影响条件进行了考察,结果表明,异质结添加量越大,亚甲基蓝的降解效率越高,碱性环境有利于异质结在可见光下对亚甲基蓝的降解。此外,通过循环实验,g-C3N4/Cu3B2O6异质结在光反应过程中表现出良好的稳定性。自由基捕获实验证明,光反应体系中空穴(h+)与电子(e-)是主要活性物质。g-C3N4/Cu3B2O6异质结在可见光下降解亚甲基蓝的机理可能是在光的照射下,异质结的价带顶与导带底产生了电子与空穴从而降解亚甲基蓝,同时双氧水在电子的活化下,也能降解亚甲基蓝,实验结果与荧光光谱、紫外可见的测定结果表现一致。(3)考察了g-C3N4/CuS异质结在可见光下降解甲基橙的光催化活性。光催化结果显示,g-C3N4/CuS异质结对甲基橙的光催化活性显著提高。比较不同质量比例g-C3N4/CuS异质结,其中60%质量比的g-C3N4/CuS异质结光催化剂添加1 mmol助催化剂H2O2,在截断紫外光的350 W氙气灯照射下,30 min内可使20 mg/L甲基橙溶液降解率达到95%。同时对60%g-C3N4/CuS异质结在可见光下降解甲基橙的影响条件进行了考察,结果表明,异质结添加量越大,甲基橙的降解效率越高,污染物初始浓度增加并不会影响异质结的光催化活性。此外,循环实验表明g-C3N4/CuS异质结在光反应过程中表现出良好的稳定性。自由基捕获实验证明,光反应体系中空穴(h+)是主要活性物质。g-C3N4/CuS异质结在可见光下降解甲基橙的机理与g-C3N4/Cu3B2O6异质结在可见光下降解亚甲基蓝的机理大致相同。
其他文献
随着我国经济的快速发展,能源问题越来越成为制约我国经济发展的瓶颈。随着石油资源的日益枯竭和环境保护的迫切需要,世界上许多国家都加快了柴油替代燃料的开发步伐。生物柴油
本文介绍了电预热技术在直埋供热管道上应用的各种补偿器和预热补偿的优劣,重点阐述了电预热的施工原理和施工方法,并结合工程实测数据、理论计算和有限元模拟等方式对电预热
机械自动振打除灰设备因有效解决了煤气化炉积灰、结渣问题而得到了广泛的推广和应用。深入揭示机械振打除灰机理,全面探讨振打设备的布局和振打力对结构响应的影响有利于该
随着核电站主控室控制系统的数字化发展,核电站设备的可靠性不断提升,在其运行环境不断改善的同时,由于操作人员自身原因导致的失误比例有所增加,对核电站的安全运行造成风险
聚3-羟基丁酸酯(PHB)是聚羟基脂肪酸酯(PHA)的一种,在环境中可以被微生物降解并且与人体组织有很好的组织相容性,因此在医疗、食品和环保等领域应用前景广阔。乙偶姻(Acetoin
深化纪检监察体制改革,是以习近平同志为核心的党中央作出的重大决策部署,是新时代健全党和国家监督体系的重大战略举措。2020年,中央纪委国家监委和各级纪检监察机关坚决贯
近年来,随着经济社会的快速发展以及城镇化水平的不断提高,我国耕地资源在不断地减少。在人口持续增长的大背景下,粮食消费和需求也将随之增加,且我国耕地资源、粮食生产和人口在空间分布上存在着一定的差异性。因此,研究耕地—粮食—人口系统的时空变化特征及其耦合关系,对于保障我国粮食安全、合理制定人口及农业相关政策具有一定的理论意义和现实参考价值。研究基于我国2009—2018年耕地面积、粮食产量以及人口数量
钙钛矿结构氧化物由于其电子结构可调而作为非贵金属析氧反应(OER)催化剂被广泛研究。与其它纳米材料相比,钙钛矿氧化物具有独特的电催化性能,但其催化过程所需的过电势较高,反应动力不足,以及长时间稳定性差的缺点限制了其在电催化领域的广泛应用。本文以钙钛矿型氧化物LaNiO_3作为研究对象,采用溶胶-凝胶法与固相烧结法相结合成功制备了LaNiO_3,研究了不同合成温度(650~850℃)和不同烧结时间(
碱土金属锡酸盐ASnO3(A=Ca,Sr,Ba),是一种典型的发光基质材料。铕离子掺杂的锡酸盐纳米材料具有优良的红光发射性能、良好的热稳定性和化学稳定性,受到了越来越多的关注。本文
近几年来,中国的高净值人士飞速上升,在创造财富之后,当然就是守住财富,并传承给后代,即所谓“创富、守富、传富”。而欧美多数高净值人士,均已透过家族信托完成财富传承的工