CH₄部分氧化是甲烷的重要转化方式之一,可以充分利用CH₄并将其转化为高品质的合成气,从而进一步合成重要化学品和液体燃料。将化学链技术应用于甲烷的部分氧化（POM）被认为是一种对环境影响最小的低成本策略,在化学链甲烷部分氧化（Chemical Looping Partial Oxidation Of Methane,CLPOM）制合成气的技术中,使用载氧体将空气中氧分子储存起来,通过释放的晶格氧代替分子氧,实现甲烷与高价金属氧化物的氧化还原反应,避免了传统甲烷氧化因提供纯氧造成的氧气分离能耗,还可通过载氧体的催化活性降低甲烷氧化反应温度,减少反应过程能耗。本论文对CH₄化学链部分氧化关键技术之一-载氧体（Oxygen Carrier,OC）进行了开发设计,旨在基于κ-CeZrO₄材料中晶格氧传输速率快,结构稳定等特点,通过添加异源金属活性组分修饰后获得高效功能载氧体。选用共沉淀法合成了κ相的CeZrO₄复合氧化物,使用XRD、SEM、H₂-TPR、XPS等表征手段,对载氧体的物相、氧化性能和表面性质进行了系统的分析,并对载氧体的供氧、催化活性机理及其与甲烷的反应路径进行了探讨。H₂-TPR及H₂-TG表征结果表明,其放氧温度（660℃）低,放氧速率（0.438%/min,小于或等于300°C）以及氧恢复能力更快更容易。通过探究负载活性组分对κ相载氧体的晶型、形貌以及还原性能和催化氧化活性的影响,综合考查甲烷转化率及H₂/CO结果选取了2wt%的NiO为适宜负载量,NiO的添加可以改变其表面氧物种的分布以及甲烷的吸附活化性能,进一步降低载氧体的释氧温度（345℃）。评价结果显示,添加NiO改性后的Ce基载氧体应用于甲烷化学链部分氧化（CLPOM）反应制备出了高品质合成气,在低至700℃的反应温度下可获得较高的甲烷转化率（52.38%）及合成气选择性（88.44%）,且经过20次的循环实验后仍维持稳定。在以上研究基础上,本文进一步进行了准原位CH₄-XPS分析,揭示了CO高选择性的原因,阐明了晶格氧在甲烷部分氧化（CLPOM）反应中的供氧机制,提出了中低温下NiO/κ-CeZrO₄部分氧化甲烷体系的反应机理。研究表明,载氧体表面NiO的添加改变了载氧体表面O_A（吸附氧）/O_L（晶格氧）的相对含量,通过调控氧空位改变元素化学状态及各基元反应在界面处的能垒使中低温下的反应路径发生变化,提高合成气选择性。反应物在NiO与释氧载体的相互作用下,实现了部分氧化制取高品质合成气,获得了较高的甲烷转化率和H₂/CO选择性,同时抑制了氧化还原过程中积碳的生成。本研究开发了高稳定高活性的NiO/κ-CeZrO₄载氧体,具有较高的储放氧性能,实现了氧替代的同时促进了甲烷部分氧化制合成气生产工艺在中低温下的高效转化,揭示了载氧体中活性组分与释氧载体的相互作用机理,为进一步开发高效、低成本的甲烷制合成气的功能载氧体材料提供了理论借鉴。