氟氮掺杂和层状二氧化钛制备及光催化降解有机废水性能研究

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随着工业化和城市化的快速发展,工业废水和城市污水的排放量急剧增加,水污染已不可忽视。近年来,半导体光催化技术在降解和去除水污染物方面已得到很大关注。而TiO2半导体材料,因其安全无毒、性能稳定、能彻底氧化有机物而不造成二次污染等优点已成为绿色环保技术研究的热点。目前TiO2光催化技术主要面临光谱响应范围窄和光量子效率低两大问题。因而,对TiO2进行改性使其具有可见光响应及高催化活性具有极其重要的意义。本文主要从TiO2的不足和晶体粒子的影响因素,如尺寸、结晶度、形貌等出发,对其进行研究。  主要研究结果如下:  1.以HF为F源,NH3·H2O为N源,采用水热法成功合成了F、N共掺杂TiO2(F-N-TiO2)纳米粒子。通过改变合成条件,如HF浓度、NH3·H2O加入量、反应时间及煅烧温度等有效调控了晶粒的大小、比表面积和结晶度。  2.XRD,FE-SEM,BET,UV-vis漫反射分析表征结果表明,F的引入能够促进粒径大、结晶度高的晶体生成;N的掺入能抑制晶体增长,形成粒径小,比表面积大的样品。XPS结果表明,F主要吸附于TiO2表面,通过表面修饰,提高TiO2光量子产率。而N的掺入部分取代晶格氧,缩小禁带宽度,从而提高可见光吸收范围。  3.以可见光催化降解亚甲基蓝(MB)为探针反应,考察合成条件对TiO2降解水污染物性能影响。当N/F摩尔比为14时,双掺杂样品的可见光催化活性最高,明显优于商业P25。F、N协同作用可较好的克服可见光区光谱吸收少和光量子产率低的缺陷,有效提高可见光催化活性。  4.通过溶胶-凝胶法,选用十二胺和月桂酸为双模板剂成功合成了具有层状结构的介孔TiO2前驱体,详细研究了合成条件对样品形貌和介孔结构的影响,同时采用多种方法脱除模板剂,以合具有晶体结构的介孔层状TiO2。研究结果表明,仅当十二胺和月桂酸的摩尔比为1∶1,pH在2-3时,才能形成有序介孔层状TiO2前驱体。煅烧与萃取相结合的去模板剂法,在保证晶化同时兼有介孔层状结构上,效果相对最佳。
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