在可预见的将来,化石燃料仍将是人类发电和供热的主要用能。然而化石燃料在燃烧过程中产生大量的CO₂、NO_x、SO_x等污染气体,这些污染物排放到大气中会导致大气污染和地球温室效应。为了减少化石燃料燃烧过程向大气中排放CO₂、NO_x、SO_x等气体,近年来欧美、日本等国都在进行高效、低污染的新型燃烧技术的研发。日本开发了低NO_x排放的高温空气燃烧技术,美国对受控脉动燃烧技术进行了研究,并取得了积极效果。这些燃烧技术在减少了CO₂和NO_x的排放量方面,取得了国际公认的先进水平。但是,现有的所有燃烧技术都不能从根本上避免化石燃料燃烧过程的CO₂气体排放问题。本文在整合了能源化学、燃料电池、燃料燃烧学和化学链燃烧等学科的基础上提出了一个全新的基于熔融盐循环热载体的无烟燃烧技术。本技术中,燃烧反应在熔池中进行,燃烧过程实现O₂和N₂分离,燃烧产物不被空气稀释,得到高纯度的CO₂易于捕集和储存,燃烧过程不向大气排放CO₂和NO_x。 本文对熔融盐循环热载体无烟燃烧技术的概念和原理进行了详细的阐述。选取过渡金属氧化物Fe₂O₃、CuO和NiO等作为熔融盐循环热载体无烟燃烧技术的氧载体,选取质量比为1:1的Na₂CO₃和K₂CO₃作为熔融盐反应体系和热载体,选取CH₄作为实验研究的燃料。对一些典型的无烟燃烧反应体系进行了热力学计算,结果表明所选取的无烟燃烧体系在一定温度范围内在热力学上都是可行的;利用热力学计算软件和数据库,根据系统自由能最小原则,计算了不同温度下过渡金属氧化物分别与甲烷反应的系统平衡组成,并绘制了反应过程平衡组成图,还计算了氧载体在空气气氛中恢复晶格氧过程的平衡组成,从计算的结果可以看出,所选择的过渡金属氧化物都能利用分子中的晶格氧使甲烷发生完全氧化生成CO₂和水蒸气,并能在空气的氧化下恢复其分子中的晶格氧,能作为无烟燃烧技术的氧载体使用。 采用机械混合法、沉淀法和等容浸渍法制备了Fe₂O₃、CuO和NiO三个系列的氧载体,采用XRD、SEM、BET、TG、O₂-TPD、CH₄-TPR等检测手段对氧载体的性能进行了表征,在固定床反应器中考察了氧载体的氧化还原（Redox）性能,利用热重反应器（thermal gravimetrical reactor,TGA）研究了氧载体的循环反应性能,进一步考察了利用天然铁矿石作为无烟燃烧技术的氧载体的可能性。研究表明,分别以Fe₂O₃、CuO和NiO为活性物质的氧载体能作为甲烷燃烧的氧