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“光合作用是地球上最重要的化学反应”,是绿色植物大规模地利用太阳能,把廉价的CO2和H2O合成为富能的有机化合物,并释放出O2,同时将太阳能转化为化学能贮藏在光合产物中的过程。它与地球上绝大多数生命过程和人类持续文明生产及生活所需的食物、能源、资源和环境息息相关,是一个令人瞩目的研究领域。 本论文选题来自国家重点基础研究发展规划(973)项目《光合作用高效转能机理及其在农业中的应用》中“光合系统高效传能、转能超快过程微观机理”的专题研究。该研究旨在为提高光合作用效率提供理论依据。论文中首先全面的概括综述了国内外对PSⅡ各功能单元的结构和其中色素分子的吸能、传能特性的研究进展。其次简单介绍了我们组建的具备国际先进水平的瞬态/稳态荧光光谱及瞬态差异吸收光谱装置情况,并利用这两套设备对光合作用光系统Ⅱ的一些单元—PSⅡ颗粒复合物,核心复合物,外周天线LHC Ⅱ中的超快能量传递过程进行了较为全面的分析。 一 论文主要结论 1.不同波长光激发PSⅡ颗粒复合物及核心复合物,虽然首先受到激发的色素分子种类不同,但各种色素分子都在能量传递过程中发挥作用,并都将能量传递到达Chla分子的最低激发态。 2.通过对稳态及瞬态荧光发射谱进行高斯解析分析,发现在PS Ⅱ颗粒复合物中至少存在具有以下11种特征吸收和发射峰的Chl分子:Chlb639640(Chla/bae:a代表吸收峰,e代表发射峰),Chlb640645,Chla660661,663,Chla667668,Chla/b669,670672,Chla673676,Chla680681,682,Chla680/681682,Chla684,685688/689,Chla687690,Chla688698。而在PSII核心复合物中至少存在以下这几种具有特征吸收峰的Chla分子,CP43:Chla660/661、Chla669、Chla671和Chla682/683:CP47:Chla660/661、Chla669、Chla671/672、Chla688和Chla680;RC:Chla680、Chla670、匕秒激光诱导川一绿素、类胡萝卜素分子在光系统n中能量传递研究Chla6s4,Chla673z67;、Chla6sZ/653和Chla66o。3.20℃、42℃、48℃三种温度下核心复合物的瞬态荧光光谱研究发现,当温度升高到48OC时,核心复合物中反应中心受损,能量传递受影响,而对核心天线影响不大。4.对瞬态荧光发射谱的时间衰减曲线进行拟合分析,得到PSn中传能寿命,确认:LHCn中car分子将吸收到的光能在16.6Ps内传递给Chla分子,在由Chla分子进一步传递到RC,共需217249 ps时间;而LHCll中Chl分子只需30一4ops时间就将能量传递到Rc;核心天线中的p一car分子吸收能量后在84oPs时间内传递给Chla分子,再传递到RC共需851 83ps时I’riJ;20lps18.13ns反应了由于电子传递链缺失造成的P68O十Pheo一电荷重组时间。5.实验得到LHCll三聚体中三组能量传递时间常数:747fs,3.28Ps,32.IPs。其中747fs反应了从吸收649nm的Chlb分子向吸收665nm的Chla分子的传能过程,中间可能经过吸收657nm的Chlb分子;3.28ps时间常数反映了能量从吸收在677nm附近的Chla向吸收更长波长的Chla分子的传递,以及吸收643、658nm的Chlb分子,66867Onm之间的Chla分子获得能量的过程。32.15ps的时间常数与三聚体的单体间的平衡有关。二论文创新之处1.首次在国内采用调谐飞秒光泵浦,信息量极其丰富的白光探测,进行飞秒分辨 差异吸收测量,对以后研究光合作用反应机理有重要意义。2.采用我们研制的有弥散补偿的飞秒激光可变光学延时系统及超高速PIN光电 转换同步触发系统及其同步延时装置,将买来的英国光谱仪基本装置和美国的 激光源集成组建起来,获得国内领先的稳态/瞬态荧光光谱仪。3.PSll颗粒及核心复合物荧光发射谱通过高斯解析发现其中有11种特征Chl分 子,在核心天线CP43中存在4种具特征吸收峰的Chla分子;CP47中有5种; 而在RC中有6种。4.在不同温度下,对PSll颗粒飞秒分辨荧光动力学研究,获得了完整的实验曲 线积分谱、高斯解析谱及传能寿命等大量数据,为进一步研究PSll功能单元摘要特性、结构、传能机理提供了重要的依据。对PSn颗粒二聚体中Car分子吸能、传能寿命进行了分析,丰富了PSll颗粒中Car向RC传能数据,对研究辅助色素分子辅助捕获光能、调节激发能分配及光保护机理有很高的参考价值。获得在20℃,42℃,48℃水浴热处理的PSn核心复合物光谱参数,为与温度有关的传能分析提供了依据。关键词:光合作用,PSn颗粒复合物,核心复合物,外周天线LHCn,荧光光谱,差异吸收光谱,能量传递