【摘 要】
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近年来,随着社会经济的发展,抗生素的使用量大大增加,处理不当导致其排放到水环境中,对生态和人类健康造成潜在威胁。因此,寻求高效、绿色的去除方法成为环境领域的研究热点。其中,光催化技术由于绿色环保,在去除抗生素/抗性基因等有机污染物的应用上潜力巨大。金属有机骨架结构材料（metal-organic frameworks,MOFs）,具有比表面积大、孔隙率高,以及类半导体性质等优点,在光催化领域具有独
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近年来,随着社会经济的发展,抗生素的使用量大大增加,处理不当导致其排放到水环境中,对生态和人类健康造成潜在威胁。因此,寻求高效、绿色的去除方法成为环境领域的研究热点。其中,光催化技术由于绿色环保,在去除抗生素/抗性基因等有机污染物的应用上潜力巨大。金属有机骨架结构材料（metal-organic frameworks,MOFs）,具有比表面积大、孔隙率高,以及类半导体性质等优点,在光催化领域具有独特的应用价值,与单金属MOFs相比,双金属MOFs具有更多排列无序的不饱和金属活性位点,电子在材料中转移与交换更容易。本文以MIL-101（Fe）和MIL-53（Fe）作为原始材料,引入Cr3+,在模拟太阳光照射下降解四环素,详细研究内容如下:第一,采用“一锅合成法”制备出MIL-53（Fe,Cr）和MIL-101（Fe,Cr）,通过在模拟太阳光照射下降解四环素来评估材料的光催化活性。实验结果表明,当Fe3+/Cr3+摩尔比为0.8:0.2、0.7:0.3时,材料fc-0.8和FC-0.7光催化活性最好,TC去除效率分别为53.49%和89.04%。同时四次循环实验结果表明,FC-0.7具有良好的光催化稳定性,可回收性能好。第二,通过SEM、XRD、FT-IR以及XPS等技术对材料进行表征分析,证实了MIL-53（Fe,Cr）和MIL-101（Fe,Cr）的成功合成,其中,金属离子不仅与有机配体中的氧原子发生配位,金属离子间也可能存在配位反应,造成晶体形貌发生改变。第三,以fc-0.8和FC-0.7作为光催化剂,探究不同因子对TC降解的影响。当TC初始浓度升高,降解效率随之下降。在一定范围内,随着投加量的增加,TC降解效率提高,继续增加后降解效率有所下降。无机阳离子中的Ca2+和无机阴离子中的HCO3-、NO3-都会抑制TC的降解过程;材料对纯水中的TC去除效率略高于矿泉水、河流水以及养殖废水中的TC。第四,通过自由基捕获实验和ESR技术,发现光催化降解过程起作用的活性物质有·OH、·O2-和h+。同时,3D EEMs检测TC降解过程,发现有腐殖酸类物质、CO2和H2O生成。结合材料自身的带隙能、价带能和导带能,推测出材料在模拟太阳光照射下降解TC的机理。
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