该论文对有机分子气态及其在溶液中的双光子吸收特性进行了理论研究,对于寻找及合成强双光子吸收材料将具有指导作用.该论文采用密度泛函理论对二苯乙烯系列衍生物分子结构进行优化,然后分别采用响应场方法和少态模型方法对分子的双光子吸收截面、溶剂效应及结构与性质的关系进行了计算与研究. 首先,我们在密度泛函理论(DensityFunctionTheory)的水平上对最近合成的分子材料4,4′-二甲氨基二苯乙烯的结构进行了优化,然后采用少态模型方法计算了分子的双光子吸收截面,得到了与实验符合很好的结果.所有的计算工作在GAUSSIAN-98程序包上完成.分子的几何结构在杂化的密度泛函理论(DFT)B3LYP水平上优化,其中电子的交换能采用Becke的三参数交换函数,而电子的相关能采用Lee,Yang,和Parr的相关能函数,选用的基矢是6-31G*.分子的激发态能量和跃迁偶极矩在含时DFT水平上计算.同时,该文还采用极化连续模型(polarizedcontinuummodel),把包围在有机分子周围的溶剂空腔的形状取为溶质分子的形状,利用自洽响应场方法(self-consistentreactionfieldmodel)研究了溶剂对4,4′- 二甲氨基二苯乙烯分子的双光子特性的影响.最后,该文选取了一系列不同官能团取代的具有不同对称性的二苯乙烯系列衍生物,对其双光子吸收截面与分子结构之间的关系进行了研究.对于有π中心链的推拉型分子.该论文中,我们选择二苯乙烯系列衍生物作为研究对象,分别采用响应场方法和少态模型方法研究了它们的双光子吸收性质,计算过程分别在DALTON和GAUSSIAN-98程序包上完成.结果表明在此五种化合物中具有不对称结构的分子具有更大的双光子吸收截面.因此,分子的对称性是否比不对称性更有利于增大分子的双光子吸收截面,还与分子的厂中心部分的特性有关.同时,我们还给出了分子电荷转移态的电荷迁移过程.