【摘 要】
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氨对现代人类社会和自然界具有重要意义,由可再生资源在常温常压条件下,通过电化学方法而非使用高耗能的Haber-Bosch工艺合成氨,对于社会的可持续发展具有重要意义。因此,开发具有低过电势和高选择性的高效催化剂非常必要,但仍然面临艰巨的挑战。自然界中,常通过含有铁蛋白和铁钼蛋白的生物固氮酶进行氨的固定。鉴于此,我们通过模拟自然界固氮酶的配比制备电催化剂,进一步利用光辅助技术,有效提高了合成氨效率:
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氨对现代人类社会和自然界具有重要意义,由可再生资源在常温常压条件下,通过电化学方法而非使用高耗能的Haber-Bosch工艺合成氨,对于社会的可持续发展具有重要意义。因此,开发具有低过电势和高选择性的高效催化剂非常必要,但仍然面临艰巨的挑战。自然界中,常通过含有铁蛋白和铁钼蛋白的生物固氮酶进行氨的固定。鉴于此,我们通过模拟自然界固氮酶的配比制备电催化剂,进一步利用光辅助技术,有效提高了合成氨效率:通过模拟Mo Fe固氮酶制备了一种负载MoO2和FeS2纳米颗粒的三维石墨烯气凝胶（MoO2/FeS2/GA）,FeS2是一种析氢反应活性较差的材料,Mo（Ⅳ）可作为氮还原的活性中心,且以三维石墨烯气凝胶为底物,可以防止催化剂颗粒的聚集,保持其稳定性。我们在0.1 M HCl中探究了MoO2/FeS2/GA的电催化氮还原性能。在-0.25 V（相对于RHE）的工作电压下,可以实现37.44%的法拉第效率和40.18μg h-1mg-1cat.的产氨速率,相比GA,FeS2/GA和MoO2/GA和其他NRR电催化剂性,该电催化固氮效率都有突出优势,尤其是选择性方面有很大的提升。光辅助电化学氮还原可以将光催化和电化学过程的优点相结合,这种方法不仅可以在环境温度和大气压力等温和条件下产生氨,而且还可以由光提供动力,进一步提高固氮效率。因为FeS2是优良的半导体材料,具有最佳带隙（0.95 eV）、高吸收系数(α>10~5cm-1)以及储量大和生态友好等特性。受这些因素的启发,我们通过外加红外光源,在中性条件0.1 M Na2SO4中探究了MoO2/FeS2/GA的光电催化产生氨的性能。在-0.6 V（相对于RHE）的工作电压下,可以实现5%的法拉第效率和33.54μg h-1mg-1cat.的产氨速率,相较于其他中性环境下的测试实验,该催化剂具有较好的产氨速率。另外,研究表明该催化剂具有出色的电化学稳定性。
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