金属有机框架衍生多孔碳基化材料制备及其在电化学传感器和电催化氧还原中的应用

来源 :闽南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liuzixing0210
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苯酚(如邻苯二酚和对苯二酚)已被中国、美国、欧盟列为优先污染物。化石能源过度使用,导致资源枯竭并加剧温室效应,全社会迫切对清洁能源开发和使用。因此,“绿色、经济、便捷、灵敏”的苯酚污染物监测方法和“洁净、高效、廉价”的电化学能源转化和存储技术开发已成为环境科学、能源科学和材料科学共同关注的重要领域。  本文旨在研发新型电化学传感器材料和电催化氧还原催化剂,通过对材料的设计、制备、功能化进行系统研究,得出以下结论:  (1)通过溶剂热法合成Zn-MOF-74,将其作为模板和前驱体,在惰性气体保护下,热处理制得多孔碳材料,修饰玻碳电极。该修饰电极同时检测邻苯二酚(CC)和对苯二酚(HQ)。在0.50-80μmol/L范围内,CC和HQ的浓度与氧化峰电流呈现良好的线性关系;CC和HQ的检测限分别为0.031μmol/L和0.11μmol/L。  (2)以聚乙烯吡咯烷酮为表面活性剂,通过简单回流法制备纳米CoII-IRMOF-3,以此为模板,于Ar气保护下,热处理制得形貌尺寸可控、分散性好的Co/N/C纳米杂化材料。将材料应用于碱性条件的氧还原反应性能测试。结果表明电催化活性良好,起始电位和半波电位分别为0.91 V和0.76 V;长期循环稳定性优于商业化Pt催化剂。  (3)应用热解法,即在氩气保护下热处理FeIII-IRMOF-3,制备Fe、N共掺杂多孔碳杂化材料(Fe/N/C)。该材料形貌可控、元素分布统一、孔尺寸分布狭窄,且方法简单、廉价,产量高。Fe/N/C杂化材料被用于碱性条件下的电催化氧还原测试。结果证明,该材料氧还原性能优异,起始电位(0.93 V)和半波电位(0.78 V)高、稳定性突出。这归因于Fe/N/C杂化材料比表面高、孔尺寸分布狭小、多种活性成分共存和高暴露协同催化作用的结果。
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