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本论文主要围绕固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell, SOFC)材料和甲烷干重整(dry reforming of methane, DRM)催化剂的制备与性能开展研究。SOFC是一种将化学能直接转化为电能的装置,具有清洁、高效、全固态设计、模块化等特点。降低SOFC的生产成本,提高其工作效率和稳定性是目前研究的主要问题。DRM将两种温室气体(CH4和C02)转化为两种重要的合成气(H2和CO),对于提高CH4利用率、减少污染以及化工合成产业都有重要意义。当前的许多相关工作都着重于寻找和制备稳定、高效和抗积碳能力强的催化剂。论文主要工作包括(1)开发了一种适用于大规模生产、操作简单、生产周期短且成本低的高性能SOFC制备技术,对其中的关键参数进行了优化;(2)对SOFC阳极材料进行优化,通过加入纳米氧化铝改善阳极烧结性能,提高SOFCs的发电效率和稳定性;(3)使用湿法浸渍制备甲烷干重整催化剂,通过材料表征和性能测试对碳沉积机理进行分析,得到了比较理想的钙钛矿型Ni基催化剂前躯体材料。具体结果如下:论文第二章的主要工作是开发了利用湿粉喷雾法(wet powder spraying, WPS)制备YSZ电解质层(electrolyte layer, EI)、NiO-YSZ阳极功能曾(anode functional layer, AFL)和流延法(tape casting, TC)制备NiO-YSZ阳极支撑层(anode support Layer, ASL)的SOFC半电池制备技术,并优化了工艺参数。研究表明在WPS制备YSZ薄膜时,衬底温度、喷雾速率和浆料中的粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛,PVB)浓度对薄膜生坯中的YSZ粉体分散与堆积情况影响很大。通过对制备出的YSZ薄膜的表征和分析,我们优化了喷雾条件和浆料配比,成功利用自动式喷雾设备制备出了平整、厚度均匀且致密的YSZ电解质薄膜,此方法也被应用于NiO-YSZ AFL的制备。另一方面,使用TC制备ASL时,我们研究了ASL浆料中NiO粉体比表面积和PVB粘结剂含量对ASL烧结性能的影响,进一步完善了使用商业粉体制备ASL的技术。在此基础之上,我们将WPS和TC结合起来,开发出了一次共烧制备具有ASL/AFL/EL三层结构的半电池生坯的方法。以LSM-YSZ为阴极、以H2为燃料、空气为氧化剂时,活化面积为4×4 cm2的单电池在750℃下的输出功率达到5.6 W,开路电压大于1.00 V。半电池成品率达到95%以上。论文第三章主要研究了向NiO-YSZ阳极中加入A1203对阳极烧结性质的影响。本章报道了一种两步烧结制备具有三层结构半电池的方法。第一步是生坯在(?)(1280℃)下的自由烧结,第二步是在1400℃下的受限烧结。ASL(?)率和SOFC半电池的平整度可以通过向阳极支撑层中添加氧化铝进行调三.我们也研究了氧化铝添加剂对NiO-YSZ阳极材料的影响。在烧结初期,NiO(?)Al2O3反应生成NiAl2O4尖晶石,这一过程短暂地促进了NiO的晶粒生长;当这一反应结束并且NiAl2O4生成后,即使烧至更高温度,NiO的进一步烧结将受到NiAl2O4的抑制。我们的结果表明通过添加适量的A1203(约0.2%),可以得到更小的NiO颗粒,NiAl2O4的副作用可以忽略。这有利于提高阳极电导率和稳定性,并且提高SOFC的性能。以LSM-YSZ为阴极、以H2为燃料、空气为氧化剂时,活化面积为4×4 cm2的ASL添加A1203的单电池在750℃下,输出电压为0.7 V时的输出功率达到6.0 W以上,开路电压大于1.05 V。论文第四章的主要工作是甲烷干重整催化剂的制备与表征,研究甲烷干重整催化剂的积碳机理,提高催化剂的抗积碳能力。对于Ni-Al2O3甲烷干重整催化剂来说,Ni与γ-Al2O3的相互作用要强于Ni与α-Al2O3的相互作用。这是由于在前驱体中,NiO更容易与γ-Al2O3反应生成比较稳定的NiAl2O4尖晶石结构。金属与载体之间的强相互作用有利于吸附在载体上的CO2与Ni表面吸附的碳物质反应,提高CO2转化率。但是在干重整过程中,Ni仍然会发生烧结团聚,导致Ni颗粒长大,使催化剂的活性降低,并且发生严重的积碳。利用含Ni钙钛矿前躯体可以改善Ni基催化剂抗积碳能力。我们采用湿法浸渍法制备了名义组分为La2NiO4和LaNiO3的Ni基钙钛矿前躯体,以及对应的Fe部分取代样品(La2Ni0.5Fe0.5O4和LaNi0.5Fe0.5O3)。不含Fe的钙钛矿在DRM测试中不稳定,会完全分解成活性组分Ni和载体La203。我们的结果表明钙钛矿的稳定性通过Fe部分取代得到显著提高,并且在这些样品的催化性能测试中观察到了抗积碳能力的明显改善。这是由于更强的金属-载体关联使Ni具有更小的颗粒和更高的分散度。LaNixFe1-xO3钙钛矿相对催化剂在还原气氛中的结构稳定性和金属-载体关联强度起到重要的作用。利用湿法浸渍制备的名义组分为LaNi0.5Fe0.5O3的前躯体,可以得到稳定且抗积碳能力强的甲烷干重整催化剂。这种催化剂在750℃下,通入CH4和CO2摩尔比为1:1,空速为1.2×104ml/gcat.h时,CH4和CO2的转化率在60%以上,经过8hDRM测试后,催化剂中的积碳量小于0.03 gc/gcat。