【摘 要】
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TS-1分子筛催化丙烯的环氧化反应采用H202作为氧化剂,因其反应条件温和、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点,近年来受到越来越多研究者的重视,是一种极有希望替代老工
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TS-1分子筛催化丙烯的环氧化反应采用H202作为氧化剂,因其反应条件温和、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点,近年来受到越来越多研究者的重视,是一种极有希望替代老工艺实现工业生产环氧丙烷(PO)新方法。本课题以正硅酸乙酯为硅源,钛酸四丁酯为钛源,四丙基氢氧化铵为模板剂,采用水热合成法制备TS-1分子筛催化剂。利用X-射线粉末衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR))和扫描电镜(SEM)等方法对催化剂的结构和形貌进行表征。研究了所合成的TS-1分子筛清洁催化丙烯环氧化的性能。以甲醇为溶剂、双氧水为氧化剂,在於浆反应器中对TS-1催化丙烯环氧化的反应条件进行了优化。并且首次把反应液中环氧丙烷的浓度作为催化剂性能的考查指标。最优条件为:1.5g TS-1,150mL甲醇,25mL30wt.%H2O2,55℃,0.2MPa,反应时间1h,1L/min丙烯,搅拌速度500r/min。在优化条件下,双氧水的转化率达到94.4%、其有效利用率达到88.8%,环氧丙烷选择性为98.7%、收率为87.6%,反应体系中环氧丙烷浓度为8.6%。经过对反应设备的改造,在於浆反应器中实现了丙烯环氧化的连续反应。并对制备的TS-1催化剂的稳定性进行了考查。结果表明:在实验条件下该催化剂运行160小时催化活性仍保持较高,表明催化剂具有很好的稳定性,双氧水的转化率为90.3%、有效利用率为83.4%,环氧丙烷的选择性为99.6%、收率为83.0%,反应体系中环氧丙烷的浓度为8.1%。达到了中试放大实验的预期要求。
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