石墨烯具有优越的物理和化学性能,在许多领域都表现了独特的应用价值。它具有二维蜂窝状SP2杂化的碳六元环晶体结构,只有一个碳原子的厚度。结构完整的石墨烯是由碳原子连续六元环所构成的,理论上的完美石墨烯是不能透过任何气体或者液体的,可以作为防腐材料。但是如果在石墨烯中人为制造一些可供一定尺寸的气体分子或者液体分子通过的纳米级或者微米级的孔洞,这样石墨烯就可以作为高效的分离膜,并且具有一个原子厚度的超快的传输速度。而上述理想的单层石墨烯分离膜制备工艺还不成熟,还无法制备面积较大用于实际应用的分离薄膜,目前的研究基本上还处于理论阶段,用于实验研究的单层分离膜基本上用于气体分离。石墨烯的衍生物氧化石墨烯为表面带有含氧官能团的石墨烯,其保留了石墨烯的部分性能,并且制备方法较简单,可实现大规模制备。本文基于石墨烯纳米材料具有以上的优越性能,制备了高温还原石墨烯(GR)、氧化石墨烯/碳纳米管复合分离薄膜(GO/CNT分离膜)和石墨烯/碳纳米管复合分离薄膜(rGO/CNT分离膜),将其用于重金属Pb2+离子和Co2+离子的分离,并系统的研究了其分离性能和分离机理。全文主要研究内容如下:(1)利用Hummers方法制备了氧化石墨,盐酸清洗完氧化石墨溶液之后,取代传统的水清洗方法,加入碱(NaOH)溶液中和溶液中的H+,直到溶液变为中性为止,真空冷冻干燥获得氧化石墨,该方法大大的缩短了氧化石墨的水洗时间。将碱洗后的氧化石墨进行超声剥离制备氧化石墨烯(GO),并将水洗和碱洗两种方法制备的氧化石墨烯的组织和性能进行了比较。SEM的形貌观察表明碱洗的氧化石墨烯的形貌和水洗的基本一致,呈现带褶皱的薄片状。AFM测试结果表明氧化石墨烯的片层厚度为0.76nm,是单层结构。XRD和FTIR的结果表明,碱对氧化石墨烯进行了低度还原,这种方法制备的GO可以提高GO/CNT分离膜的分离性能。研究了中温反应时间对GO的结构和性能的影响,中温反应时间4h以上制备的GO的性能优异。将原始的CNT进行了预处理,使其带上含氧官能团,并去除其中含有的杂质,SEM形貌观察到预处理后的CNT的分散效果要好于处理前的分散性能。(2)利用高温热还原的方法制备了石墨烯(GR),并将其用于重金属Pb2+离子的吸附,利用SEM、TEM和AFM表征了GR的形貌,观察到其片层成褶皱的形态,利用AFM测量其厚度大约为0.37nm,为单片的石墨烯。探讨了GR吸附重金属Pb2+离子的吸附性能,分别研究了pH、Pb2+离子的初始浓度和吸附时间对吸附性能的影响。结果表明,pH值很大程度上影响了石墨烯的吸附性能,当pH值大于7时吸附量显著增加,吸附在5min内即可达到平衡。分析了GR的再生性能,重复使用7次后的吸附量仅仅降低了8.7%。应用吸附等温模型和吸附动力学模型研究了其吸附机理,表明热还原GR吸附Pb2+离子符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型,为单分子层的化学吸附为主。高温还原石墨烯避免了有毒化学还原剂的使用,绿色环保,其对Pb2+离子的理论最大吸附量可以达到86.5mg/g。(3)利用真空抽滤的方法制备了GO/CNT分离膜,将其用于重金属Pb2+离子和Co2+离子的分离。应用SEM观察GO/CNT分离膜的横断面形貌,在GO的片层间观察到了CNT,表明CNT作为纳米楔子成功的插入到了GO层间。研究了不同的GO含量对GO/CNT分离膜的分离性能的影响,随着GO含量的增加,其水通量降低,截留率变化较平稳。当GO与CNT的质量比为1:1时,分离性能最佳。CNT在GO的层间起到了增加水流通道的作用。还研究了分离膜厚度、压力、加压方式和循环使用对水通量和截留率的影响。当所抽滤的GO/CNT分散液的体积为5ml,浓度为25μg/ml,所制备的分离膜厚度大约为2μm,此时的分离性能达到最佳。当压力为0.4MPa,采取非连续加压的方式时其分离性能最佳。压力为0.1MPa时,本文所制备的GO/CNT分离膜的水通量可以达到518Lm-2h-1bar-1。对四种重金属盐PbCl2,Co(NO3)2,Pb(NO3)2和CoCl2的截留率都超过98%以上。GO/CNT分离膜经过多次使用以后仍然有较高的水通量和截留率。(4)为了进一步提高GO/CNT分离膜的水通量,应用绿色环保的VC(抗坏血酸)溶液对GO进行还原制备了还原的氧化石墨烯(rGO)。应用真空抽滤的方法制备了rGO/CNT分离膜。研究了rGO含量对rGO/CNT分离膜分离重金属Pb2+和Co2+性能的影响,随着rGO的含量的增加,rGO/CNT分离膜对重金属离子的截留率越高,但是水通量下降的也比较明显,结合两者的综合考虑,选取了rGO与CNT混合液的质量比为4:1。rGO/CNT分离膜的水通量明显高于GO/CNT分离膜,其在压力为0.1MPa时,水通量可以达到945Lm-2h-1bar-1,但是对四种重金属盐PbCl2,Co(NO3)2,Pb(NO3)2和CoCl2的截留率则相对更低,为95%左右。对其截留机理的的研究表明,rGO/CNT分离膜的截留机理是尺寸筛分和电荷吸附的共同作用。本文首次将石墨烯/碳纳米管复合分离薄膜用于重金属Pb2+和Co2+的分离。通过系统的研究证实,rGO/CNT分离膜及GO/CNT分离膜的制备工艺简单,分离性能优异,为石墨烯在分离膜领域的工业应用提高了一个重要的理论依据,其在水处理领域具有十分诱人的应用前景。