自组织量子点与量子环物理性质的理论研究

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自从20世纪后半叶以来,在电子信息技术飞速发展的推动下,半导体制备技术也在突飞猛进的发展,制备的极限尺寸从最初的微米量级逐渐发展到现今的纳米尺度。在这种技术背景下,人们开始关心纳米尺度下材料的性质及其应用。量子点,作为一种纳米材料,由于其独特的电子结构以及类似原子的光学特性,使得它已经在医学、光电子学器件、量子计算机、信息存储等方面显露出了巨大的应用潜能。继量子点之后,另外一种新型的纳米结构-量子环在实验中制备了出来。量子环展现出了更加独特的物理性质,其中很多是量子点所不具备的,比如:Aharonov-Bohm效应,激子复合子荧光谱的温度效应等。这些不同于量子点的效应,主要是由于量子环特有的非简单联通的拓扑结构所决定的。在本篇论文里我将介绍我们在量子点与量子环的电学、光学性质方面所做的理论计算研究。本篇论文的主要内容包括以下几个部分:1.外加单轴应力对量子点单激子光谱精细结构劈裂的调节。我们研究了在量子点上施加单轴应力对量子点中单激子发光精细结构劈裂(FSS)的影响,发现xy平面内的单轴应力可以把FSS显著减小。但有趣的是,我们发现只有纯量子点中FSS可以减小到0μeV,而在合金量子点中,FSS的减小存在一个下限,对于合金量子点这个下限是普遍存在的,不同尺寸、形状或者成分的合金量子点,这个下限的大小会有所不同,但大部分的下限都处在1μeV之上,使得双激子发光的量子纠缠无法实现。鉴于此,我们通过构建简单模型,解析地分析了外加应力下,量子点FSS下降时下限产生的机理,同时提出了如何更优的选择量子点以产生纠缠光子对。2.量子环的单粒子能级结构以及单激子发光独特的各向异性。我们对量子环这种有着特殊拓扑结构的纳米体系进行了研究,我们的结果显示量子环有着与量子点很不一样的能级结构和应变分布特性。更独特的是,量子环中单激子的发光具有很强的各向异性:在量子点中,单激子的发光在[110]和[1ˉ10]偏振方向的强度基本上相等(定义λ=(?),量子点中λ≈1);但在量子环中,这两个偏振方向的光强相差很大(λ< 1,有的量子环中甚至会小到0.3),即表现出很强的各向异性。这种量子环所特有的光学性质在纳米材料的结构探测以及光学器件设计方面,有潜在的应用价值。3.量子环中各种激子复合子独特的光谱性质。我们进一步对量子环中激子复合子的荧光谱进行了研究,同时考察了该光谱对环境温度的依赖性,我们发现,即使在很低的温度,比如液氦温区,正单充电激子(X1+)以及双激子(XX)的荧光谱中也会出现两个或以上的峰;同时这些光谱还显现出很强的温度依赖效应。这种效应的发现有助于我们理解实验中观测到的纳米体系中复杂的荧光光谱。4.量子点和量子环中的隐藏关联能的独特性质。我们在研究量子点与量子环光谱的过程中发现一个非常有趣的规律,单激子(X)与双激子XX的基态跃迁能量之和总是大于负单充电激子(X-)与正单充电激子X+的基态跃迁能量之和:EX + EXX > EX+ + EX-。而我们通过解析推导发现,在Hatree-Fock近似下,上式两边是相等的。而Hatree-Fock近似下的能量值和能量精确值之间的差别就在于关联能,于是我们定义一个新的物理量,“隐藏关联能”(?),用来度量纳米体系中四种激子复合子的基态发光能量间的关系,这是一种可以在实验上通过光谱观测得到的量。我们的计算显示,隐藏关联能在量子点和量子环体系中有着非常独特的性质:(1)即使量子点的尺寸,形状,组分有很大的变化,隐藏关联能在量子点体系中有着相当稳定的值,都分布在(0.5,2.0) meV这一很小的能量范围之内;(2)量子环中隐藏关联能明显比量子点中的大(大两倍左右)。随后,我们通过二阶微扰的方法解析地分析了隐藏关联能的来源,证明了它的非负性,同时解释了以上提到的两点性质。我们的研究为实验上辨别量子点或量子环荧光谱中复杂的跃迁峰提供了一种新方法。
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