【摘 要】
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本论文设计合成了三个由卟啉光敏剂与铂分子催化剂共价键合的分子器件[Zn(TPP-NHCO-BpyCH3)]-[Pt11Cl2](1,H2TPP-NHCO-BpyCH3=5-(4-(4-甲基-2,2′-联吡啶-4′-甲酰氨基)苯基)
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本论文设计合成了三个由卟啉光敏剂与铂分子催化剂共价键合的分子器件[Zn(TPP-NHCO-BpyCH3)]-[Pt11Cl2](1,H2TPP-NHCO-BpyCH3=5-(4-(4-甲基-2,2′-联吡啶-4′-甲酰氨基)苯基)-10,15,20-三苯基卟啉)、[Zn(TPP-NHCO-BpyCOOH)]-[Pt11Cl2](2, H2TPP-NHCO-BpyCOOH=5-(4-(4-羧基-2,2′-联吡啶-4′-甲酰氨基)苯基)-10,15,20-三苯基卟啉)和[H2TPP-NHCO-BpyCH3]-[Pt11Cl2](3)。荧光发射光谱和荧光寿命测试表明从锌卟啉到二价铂催化中心的分子内电子转移是可能的,光致产氢实验证明分子器件1和2具有催化活性。在DMF和水的混合溶液中,抗坏血酸(H2A)既作为质子源又作为电子给体,经过8小时光照(λ>ca.400 nm),1和2的催化产氢循环数分别为29和78。论文还设计合成了一个完全不含贵金属的分子器件[{Co(dmgH)2Cl}{Zn(apPyTPP)}](9,dmgH2=二甲基丁二酮肟,apPyTPP=5-(4-(异烟酰氨基)苯基)-10,15,20-三苯基卟啉),以500当量的三乙胺作为电子给体,在THF和水的混合溶液中,光照12小时,分子器件9的催化循环数达到35。根据荧光发射光谱、荧光寿命测试和紫外可见光谱跟踪光致产氢过程的实验结果,提出分子器件9光催化产氢可能的机理。
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