论文部分内容阅读
H2O2基燃料电池具有高效、清洁、易操作及安全性高等优点，已被广泛研究用作水下和空间设备的电源中。但是，H2O2电还原催化剂的性能以及稳定性等问题，仍严重制约着电池性能的进一步提升。因此，研制高催化活性，高稳定性及低成本的催化剂，具有极其重要的应用价值。 本论文以具有导电性质的陶瓷材料SiC及TiB2粉体为催化剂担载体，利用化学还原法制备了Pd/SiC和Pd/TiB2催化剂，采用XRD、SEM和电化学等手段对催化剂的物性进行了表征，考察了两催化剂对H2O2电还原反应的催化性能，并与Pd/C催化剂的催化活性及稳定性进行了比较。结果表明，载体的预处理过程使陶瓷材料表面的棱角圆滑，使其与催化剂活性组分复合更容易。Pd/SiC和Pd/TiB2催化剂对H2O2电还原反应均具有一定的催化活性，电极上的催化电流密度随H2O2浓度的增大而增加，在0.1mol/LH2SO4+0.5mol/LH2O2混合溶液中，E=0.2V，Pd/SiC、Pd/TiB2和Pd/C催化剂上H2O2还原的电流密度依次为20.16mA/cm2、19.30mA/cm2、12.14mA/cm2。Pd/SiC、Pd/TiB2和Pd/C催化剂的90圈循环伏安曲线表明，以SiC和TiB2为载体的Pd催化剂在0.1mol/LH2SO4中的电流密度降低率大大小于以C为载体的催化剂。 采用化学还原法制备了PdCo/SiC、PdFe/SiC和PdNi/SiC催化剂，通过XRD、SEM和电化学等手段对催化剂进行表征，考察了掺杂钴、铁和镍的Pd/SiC催化剂对H2O2电还原催化活性影响。结果表明:PdCo/SiC、PdFe/SiC和PdNi/SiC对H2O2电还原具有一定的催化活性。在0.1mol/LH2SO4+0.5mol/LH2O2混合溶液中，E=0.2V时，PdCo/SiC、Pd/SiC、PdFe/SiC和PdNi/SiC催化剂上H2O2电还原的电流密度依次为:31.76mA/cm2、20.16mA/cm2、17.17mA/cm2、7.36mA/cm2，说明Co元素的加入提升了Pd/SiC催化剂的催化活性，而当摩尔比Pd∶Co=1∶1时，SiC负载钯钴催化剂的催化活性最高。 利用浸渍法制备了SiC负载聚苯胺(PANI)复合材料，采用化学还原法制备了SiC与聚苯胺复合担载的钯催化剂（Pd/PANI/SiC），通过SEM和电化学等手段对复合催化剂进行表征，考察了其对H2O2电还原反应的催化活性。结果表明:聚苯胺均匀覆盖在SiC表面，形成网状结构，复合催化剂对H2O2电还原反应的催化活性较Pd/SiC催化剂低，可能的原因是部分活性组分Pd进入聚苯胺的网状结构中,失去了催化作用。