【摘 要】
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在丙烷氧化脱氢反应中,同时获得高的丙烷转化率和丙烯选择性是具有挑战性的研究内容之一。在氧化脱氢的反应条件下,容易发生丙烷和丙烯的深度氧化,导致丙烷转化率升高,丙烯选
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在丙烷氧化脱氢反应中,同时获得高的丙烷转化率和丙烯选择性是具有挑战性的研究内容之一。在氧化脱氢的反应条件下,容易发生丙烷和丙烯的深度氧化,导致丙烷转化率升高,丙烯选择性的下降。因此,研制性能好的新型氧化脱氢催化剂具有重要的研究意义。本工作制备表征NiV2O6和以Ce为助剂的Ce/NiV2O6系列催化剂,研究这些催化剂对丙烷氧化脱氢制丙烯的催化性能。主要进行以下研究工作:首先,用溶胶-凝胶法、溶剂蒸发法和草酸盐法制备NiV2O6催化剂,运用TGA-DTA、XRD、BET、ICP、H2-TPR等一系列的技术其对进行表征,并考察了制备因素(制备方法、焙烧温度)对催化剂催化性能的影响。实验结果表明采用溶胶-凝胶法制备的,在600℃焙烧的催化剂具有良好的丙烷氧化脱氢性能。其次,以葡萄糖、苹果酸、甘氨酸、柠檬酸为络合剂,用溶胶-凝胶法制得NiV2O6催化剂,用TGA-DTA考察催化剂前驱物的分解过程中热效应变化和失重情况,以XRD、ICP、BET、SEM、TEM、H2-TPR和XPS等方法测定了催化剂的物理化学性质,并研究了其丙烷氧化脱氢制丙烯反应的催化性能,发现以葡萄糖为络合剂时NiV2O6催化剂具有良好的催化性能。最后,以Ce为助剂用溶胶凝胶法制备XCe/NiV2O6(X=0%、2%、4%、6%、8%、10%)系列催化剂,运用XRD、BET、H2-TPR、XPS等技术,研究助剂Ce对NiV2O6催化剂物化性质、催化剂表面物种及表面性质的影响以及铈的添加量等对该系列催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响。通过添加助剂铈来改善NiV2O6的催化性能,总结其科学规律。
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