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根据二甲醚(DME)水蒸气重整(SRD)的两步连串反应特征,即DME水解反应和水解产物甲醇的重整反应,在综合分析现有文献及课题组前期研究积累的基础上,针对双功能催化剂中DME水解和甲醇重整反应催化活性组分的匹配问题,选择综合性能较好的商品ZSM-5分子筛(Si/A1=25)作为催化DME水解反应的活性组分,以络合分解法制备的CuAl2O4尖晶石作为甲醇重整反应的活性组分,研究了CuAl2O4/ZSM-5复合双功能催化剂的SRD反应性能。采用XRD、TEM、 H2-TPR等表征方法,探讨了焙烧温度、络合剂、络合剂/金属阳离子物质的量比等对铜铝复合氧化物形貌、结构、还原行为等的影响规律,并较为系统地考察了CuAl2O4制备条件及其与ZSM-5质量比、复合催化剂制备方法等对双功能催化剂SRD性能的影响。在此基础上,将催化剂表征结果和SRD反应结果进行了关联分析,表明各催化组分的协同匹配对双功能催化剂的SRD性能至关重要,并获得了高活性、高氢收率且稳定性较好的复合双功能催化剂。主要研究内容及结果如下:1.以水杨酸为络合剂,铜、铝硝酸盐为前驱体,并固定Cu/Al物质的量比为1:2,采用络合分解法制备了一系列铜铝复合氧化物。结果表明,当焙烧温度大于等于700℃时,可以得到结晶度较好的CuAl2O4尖晶石。升高焙烧温度,CuAl2O4尖晶石结晶度增大,比表面积和孔体积减小。当焙烧温度为1000℃时,CuAl2O4尖晶石烧结明显。2.以铜、铝硝酸盐为前驱体(Cu/Al物质的量比=1:2),并固定焙烧温度为800℃,分别以乙二胺、乙醇胺、乙二醇、草酸、己二酸、酒石酸、柠檬酸、水杨酸及乙酰丙酮为络合剂,较为系统地考察了络合剂种类和分子结构对CuAl2O4尖晶石形貌、结晶度等的影响。尽管采用所研究的络合剂都可制备出晶相单一的C11AI2O4尖晶石,但其形貌、结晶度、晶粒尺寸及比表面积等差异显著,并可从络合剂分子结构及所含氨基、羟基、羧基等与金属阳离子络合能力差异的角度进行解释。其中,以乙二胺等含氨基分子作为络合剂制备的CuAl2O4尖晶石的晶粒尺寸较大;而以水杨酸为络合剂时,可以得到比表面积和孔体积最大而晶粒尺寸最小的CuAI2O4尖晶石。3. H2-TPR结果表明,络合剂分子结构和焙烧温度显著影响CuAl2O4尖晶石的还原行为。升高焙烧温度,CuAl2O4尖晶石的还原峰温增大;相同焙烧温度时,络合剂显著影响CuAl2O4的还原行为。4.在CuAl2O4/ZSM-5质量比=11:1-0.5:1, DME/H2O/N2=1:4:5(物质的量比),T=300-320℃,P-1atm, GHSV=4000mL·gcat.-1·h-1反应条件下,较为系统地考察了复合催化剂制备方法、CuAl2O4制备条件(络合剂种类、用量、焙烧温度等)、CuAl2O4/ZSM-5质量比等对双功能催化剂SRD性能的影响。结果表明,CuAl2O4和ZSM-5分子筛复合方式显著影响双功能催化剂的DME转化率、H2收率及含碳产物选择性,预示着各催化组分的协同作用对其SRD性能至关重要。在CuAl2O4/ZSM-5质量比=11:1, DME/H2O/N2=1:4:5,T=300℃, P=1atm, GHSV=4000mL·gcat.-1·h-1反应条件下,最优催化剂的DME转化率和H2收率分别为100%和96%,且反应6小时未见失活。