氢能的开发利用能有效解决能源紧缺带来的危机,缓解环境压力。然而,氢能的推广应用必须首先解决氢的安全存储问题。众多体系的储氢材料中,镁基金属是一类价格低廉,储能密度高的储氢媒介。它通过可逆反应,以氢化物的形式储氢,备受各国关注。为了改善镁基储氢合金的动力学性能,降低吸放氢温度,衍生出一系列添加元素和改善制备工艺的的方法。本课题在纯镁中加入有良好催化作用的Ni、Mm元素,设计并制备了Mg-10Ni-xMm （ x=1, 2, 3 at%）和Mg-yNi-2Mm（y=8, 10, 12 at%）系三元合金,对一系列对比样品的合金进行了工艺研究,得到了一套较为简单低成本的Mg-Ni-Mm系合金的预合金熔炼——感应熔炼的两步制备方法,其中典型样品Mg-10Ni-2Mm合金采用快速凝固法分别以20.9 ms^-1和10.5 ms^-1的甩带速度制备出了非晶、纳米晶的样品。研究了不同制备工艺对储氢性能的影响。采用XRF分析了合金成分,XRD分析了物相结构,SEM和TEM观察了合金微观形貌,材料的储氢性能及吸放氢速率采用PCT测试仪测试。对已有PCT数据,经Van’t Hoff曲线图计算出生成焓的变化,研究了成分及制备工艺对材料热力学性能的影响。Mg-Ni-Mm系铸态合金的储氢容量为5⁶wt.%H（质量百分比）,主要吸氢相为Mg和Mg₂Ni,对应的氢化相为MgH2和Mg₂NiH₄。MmMg12相是促进氢分子解离的催化相。合金体系吸放氢过程都是形核长大的过程。氢化初期以快速形核为主,后期由扩散控制。Mm的加入使铸态合金中出现晶格体积膨胀及非晶化现象,利于氢化物形核;均匀分布的氢扩散“通道”为氢的扩散提供了便利条件。氢有效扩散的时间长,储氢量也随之增加。多Ni镁合金中薄片状共晶组织增加,提供了大量连续边界,促进了形核和氢扩散。但Ni加入过量时,Mg₂Ni相比重加大,受Mg₂Ni储氢能力的限制,合金总体储氢量下降。Mg₂NiH₄的相变速度直接影响了合金的吸放氢速度。铸态合金中Mg-10Ni-3Mm合金综合储氢性能最好。最佳吸放氢条件为325℃,1.0MPa,最大吸气量5.16wt.%H,6.2min即可结束放氢,放氢率95.6%。由于Mg₂NiH₄的稳定性低,易于形核;富Mm的镁相提高了合金的活化性能,分解时放出MgH2。此两相作为形核中心,加快了合金整体的氢化物形核速率,降低了合金的热稳定性。热力学性能研究表明,Mg-10Ni-2Mm铸态合金的Mg₂NiH₄的ΔH和ΔS分别为-56.9 kJ/mol H₂和-110.7 J/mol H₂,远低于文献值-64.5 kJ/mol H₂和-122 J/mol H₂,MgH2的生成焓值与纯镁吸氢的生成焓值基本一致。快速凝固法制备的非晶、纳米晶晶粒尺寸大大减小,最大不超过20nm,且氢化后仍保持35nm左右的尺寸。细小的晶粒,增大了比表面积,提高了晶界密度,利于形核和减少氢扩散距离,合金的吸放氢速度都因此而提高。Mg-10Ni-2Mm非晶、纳米晶合金中由于存在大量应变,储氢量有所下降。经相变反应的热力学参数计算,纳米晶合金的高压力平台△H= -55.6KJ/mol H₂,△S= -109.1J/mol H₂;非晶合金的高压力平台△H= -49.5KJ/mol H₂,△S= -99.9J/mol H₂。反应焓的绝对值降低,验证了热力学性能的改善。其中非晶合金焓值最低,纳米晶合金的综合储氢性能最好。纳米晶态下最佳吸放氢条件为325℃,1.0MPa,储氢容量5.094wt.%H,放氢量4.86wt.%H,放氢率95.6%。