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甲醇制烯烃（MTO）工艺有效缓解了当前石油供需矛盾。SAPO-34和ZSM-5分子筛是最有应用前景的MTO反应体系催化剂,也是该工艺路线的核心,其改性制备以有效延长SAPO-34的寿命,提高ZSM-5的选择性一直是研究热点。针对现有从表面酸性质和结构性质对单相分子筛进行改性后,存在寿命延长和低碳烯烃选择性提高均不明显的瓶颈问题,研究者们将具有不同拓扑结构和酸位分布的ZSM-5和SAPO-34进行复合改性,以期通过形成丰富活性中心、多级孔结构,以及特殊复合相界面的协同效应,从而达到延长催化寿命,提高低碳烯烃选择性的目的。但是,由于两种分子筛晶化过程依赖的pH环境不相容,难以在同一体系中共结晶,因而目前制备ZSM-5和SAPO-34的复合分子筛通常采用后位合成法（即,对SAPO-34分子筛表面改性后置于具有强碱性的ZSM-5前驱液体系中合成复合分子筛）。此方法工序复杂,耗时长,成本高,而且,由于合成过程中SAPO-34与ZSM-5不在同一体系中共结晶会阻碍两种催化剂的相间接触,既不易产生复合催化剂相界面效应,也难以调节催化剂的酸强度及元素分布,进而影响复合催化剂催化性能。据此,论文在研究SAPO-34和ZSM-5于不同pH环境下水热合成行为基础上,首次提出并采用原位两步晶化法合成SAPO-34/ZSM-5复合分子筛（SZ-TS）。分析了SAPO-34和ZSM-5于不同pH环境下的水热合成行为,揭示了复合分子筛的合成原理和晶化过程,研究了复合分子筛两相协同催化的构效关系,探究了复合分子筛在MTO反应体系中的反应行为和积碳失活行为。借助XRD、FT-IR、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD分析不同pH环境下SAPO-34和ZSM-5分子筛的水热合成行为,以及分子筛晶化过程体系pH值变化,确定两相分子筛可能共结晶的pH值范围。结果表明:SAPO-34晶化过程中,体系pH的变化呈现逐渐增大,至峰值（10.23）后下降并趋于稳定的特征;而ZSM-5分子筛缩聚和晶化过程体系通常在10-12范围。据此,通过对SAPO-34分子筛预晶化时间的调控,可使其晶化过程体系pH适应ZSM-5分子筛缩聚和晶化过程体系碱性环境要求,实现同一体系中两相分子筛二次共结晶。即通过原位两步晶化合成结合紧密的复相结构SZ-TS复合分子筛。借助XRD、XPS、XRF、FT-IR、SEM、TEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD揭示了复合分子筛的合成原理和晶化过程,研究了复合分子筛两相协同催化的构效关系。结果表明,原位两步晶化法合成复合分子筛SZ-TS经历两个阶段:预晶化阶段,SAPO-34前驱液预晶化24 h、ZSM-5前驱液预晶化6 h,即可使两相预晶化前驱液直接混合于同一体系中共结晶。两种分子筛前驱液在各自晶化液中形成了部分初级、次级结构单元（SAPO-34为立方体形貌、ZSM-5为六角棱形形貌）;二次晶化阶段,二次晶化液的强碱性环境对SAPO-34骨架结构有刻蚀作用,主要以预晶化形成的初级、次级结构单元为晶核,发生共结晶形成结合紧密的复合分子筛。二次晶化液的强碱性环境对SAPO-34骨架结构有刻蚀解离作用,刻蚀解离作用产生明显的界面相效应,有效调节了SZ-TS的酸强度和元素分布,以及颗粒尺寸和多级孔结构。复合催化剂SZ-TS弱酸和中强酸强度减弱,两相分子筛颗粒尺寸变小,具有较为丰富介孔的多级孔结构,其甲醇转化率和低碳烯烃选择性分别可达98.4%、93.0%,催化寿命可达1400 min。借助in-situ IR、XRD、SEM、N2吸附-脱附、GC-MS、FT-IR、TG-IR、TPO-MS探究了复合分子筛SZ-TS在MTO反应体系中的反应行为和积碳失活行为。结果表明:多甲基苯是MTO反应中的活性中间体;结合紧密且晶粒尺寸小的SZ-TS能够有效减缓甲基取代苯和稠环芳烃的生成速率,避免过多的烯烃停留在复合分子筛内发生烯烃的二次反应,表现出优良的抗积碳失活能力;积碳物种主要是甲基取代苯、萘以及它的烷基取代物、蒽、菲、芘。通过拟合得到SZ-TS分子筛积碳裂解产生乙烯和丙烯的活化能分别为15.60 kJ/mol和15.83 kJ/mol。较低的活化能表明对其进行汽提裂解积碳所需温度更低,也预示着良好的再生性能。