【摘 要】
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随着经济的发展和工业化进程的加快,水环境中的酚类污染物的浓度和种类日益增加。由于含酚废水来源广泛、毒性高、可生化性差,对人体健康和生态环境造成了严重的危害,因此需要一种高效、环境友好且价格低廉的水处理技术来满足对水环境保护的需求。基于过硫酸盐的高级氧化技术能够实现对酚类污染物的高效降解,其氧化性高、p H适用范围广且成本较低。碳材料如生物炭、碳纳米管、石墨烯等因其非金属的本质、可调的物理化学性质、
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随着经济的发展和工业化进程的加快,水环境中的酚类污染物的浓度和种类日益增加。由于含酚废水来源广泛、毒性高、可生化性差,对人体健康和生态环境造成了严重的危害,因此需要一种高效、环境友好且价格低廉的水处理技术来满足对水环境保护的需求。基于过硫酸盐的高级氧化技术能够实现对酚类污染物的高效降解,其氧化性高、p H适用范围广且成本较低。碳材料如生物炭、碳纳米管、石墨烯等因其非金属的本质、可调的物理化学性质、资源丰富等特点在过硫酸盐活化方面表现出巨大的潜力,然而碳材料的催化性能、稳定性和经济性的制衡以及碳材料粉体不易回收且无法重复利用不可避免的限制了其在实际处理中的应用。本文以典型的酚类污染物苯酚为目标污染物,创新性地制备出具有过一硫酸盐（PMS）活化性能的银杏叶生物炭和流通式碳纳米管膜反应器,通过活化PMS实现了对苯酚的高效降解,主要的研究内容如下:（1）选用银杏叶生物质,通过简单的高温热解过程制备出具有PMS活化性能的银杏叶生物炭,银杏叶生物炭价格低廉,其自身也含有N、S等元素,避免了外源杂原子掺杂。基于催化降解实验,发现热解温度对银杏叶生物炭活化PMS的性能有显著影响,当热解温度从550℃升至850℃时,苯酚的去除效率从15.34%提高至88.41%,此外还系统考察了PMS浓度、银杏叶生物炭投加量、p H等关键参数对银杏叶生物炭/PMS体系降解苯酚的影响。通过自由基淬灭实验、PMS分解实验以及监测不同体系的开路电位证明了自由基(SO4·-和·OH)和非自由基过程（~1O2、电子转移）都参与了苯酚的去除且~1O2的贡献最大。（2）为了对碳材料粉体进行回收,选用酸化后的碳纳米管粉体通过湿法纺丝与高温热解将其制作成流通式碳纳米管膜反应器。碳纳米管膜反应器表面呈现出交错堆叠的网状结构,具有丰富的互连孔隙,这种结构有利于苯酚和PMS与碳纳米管膜反应器充分接触,提高了反应体系的传质效率,在相同的反应条件下,碳纳米管膜反应器活化PMS对苯酚的去除效率是同等质量碳纳米管粉体的1.7倍。同时还探究了流速、p H、PMS投加量等反应参数对碳纳米管膜反应器/PMS反应体系的影响。自由基淬灭实验表明,碳纳米管膜反应器/PMS反应体系中没有自由基,而PMS分解实验和电化学线性伏安法表明,PMS与碳纳米管膜反应器相互结合形成了亚稳态反应性络合物,这些络合物通过电子转移对苯酚进行氧化降解。
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