α-Fe2O3的制备、负载及对五氯苯酚的作用研究

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五氯苯酚(pentachlorophenol,PCP)作为一种持久性有机污染物已成为全球性的环境污染物之一。目前,对PCP的主要处理方法是:生物方法、芬顿试剂法、光化学、电化学、臭氧处理、超声波及金属催化氧化等处理方法。其中光催化具有反应条件温和、反应速度快、降解没有选择性,尤其是对难生物讲解、生物毒性大的有机物效果明显。目前,对于能够在可见光区范围内进行光催化反应的第二代光催化剂的研究,已经成为科学界研究的热点。由于铁的化合物带隙宽度较窄,在可见光区具有很强的光吸收能力,能吸收约30%的太阳光能,α-Fe2O3在可见光范围内具有较好的光催化性能。 本论文选择五氯苯酚为研究对象,采用多种方法制备和负载α-Fe2O3,通过静态吸附实验和光催化实验,研究其在α-Fe2O3上的吸附机理及光催化性能。主要研究工作内容如下: 1.采用沉淀法制备α-Fe2O3,通过比表面积测定、红外光谱、X射线衍射、激光粒度分析表征;选用硅丙乳液作为粘结剂,采用硅丙乳液成球法(造粒)、硅丙乳液粘结法负载α-Fe2O3;采用高温氧化法(原位生成)直接制备、负载α-Fe2O3,通过拉曼光谱进行表征。上述方法制备、负载的α-Fe2O3,经散失率试验和前期预试验的检验,结果表明:高温氧化法制备的α-Fe2O3,不仅制备方法简单可行、α-Fe2O3性状稳定,而且在散失率实验中,损失重量极小,有效的解决了催化剂固定的难题。 2.采用了静态吸附实验,研究了二者之间的吸附动力学、吸附等温线及表面质子化常数,通过吸附前后的红外光谱分析其吸附机理。结果表明:PCP在α-Fe2O3表面的静电吸附强于表面络合吸附,且以表面静电吸附反应为主,Langmuir吸附等温式可以更好的描述PCP在α-Fe2O3上的吸附行为。根据红外光谱的分析,推断其吸附机理为:Fe表面的羟基与PCP的羟基发生脱水反应,引起样品中羟基吸收峰强度下降。 3.研究了α-Fe2O3/UV/H2O2/PCP、α-Fe2O3/Visible light/H2O2/PCP、α-Fe2O3/UV/PCP和α-Fe2O3/Visible light/PCP四种体系中,H2O2浓度的确定、羟基自由基的形成速率、H2O2与α-Fe2O3光催化体系的协同效应及光催化性能的比较。结果表明:α-Fe2O3/UV/H2O2/PCP体系中羟基自由基形成速率和光催化性能最高,且H2O2与α-Fe2O3光催化体系之间存在协同效应,但加入过量的H2O2反而会使催化活性降低。 4.研究了α-Fe2O3的失活与再生。结果表明:α-Fe2O3的抗光腐蚀能力较好,可以保证连续使用10次后,仍具有较高的催化活性;采用直接打磨失活催化剂表面,除去表面的氧化层,于600℃灼烧1h的再生方法,可以完全恢复其原有催化活性。
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