【摘 要】
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煤化工企业产生的高浓度难降解有机废水,产量日益增加,常规的生物化学处理工艺不能对其进行有效出理,造成了严重的环境问题。非均相臭氧催化氧化技术因其具有强氧化性、无二次污染等特点而被认为是深度处理煤化工废水的有效方法,但传统的单一价态金属氧化物型催化剂电子转移效率低,羟基自由基产量小。过渡金属复合氧化物具有多种价态的金属离子,能提高电子转移效率,改善催化活性,提高羟基自由基产量。因此,本论文选用价态多
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煤化工企业产生的高浓度难降解有机废水,产量日益增加,常规的生物化学处理工艺不能对其进行有效出理,造成了严重的环境问题。非均相臭氧催化氧化技术因其具有强氧化性、无二次污染等特点而被认为是深度处理煤化工废水的有效方法,但传统的单一价态金属氧化物型催化剂电子转移效率低,羟基自由基产量小。过渡金属复合氧化物具有多种价态的金属离子,能提高电子转移效率,改善催化活性,提高羟基自由基产量。因此,本论文选用价态多、易获取的铁锰元素,制备了铁锰复合氧化物臭氧催化剂,从制备条件、工艺参数两方面着手,构建了高效非均相臭氧催化氧化体系,为铁锰复合氧化物催化剂的实际应用奠定了基础。主要研究内容如下:以七水合硫酸亚铁和一水合硫酸锰为前驱物,采用共沉淀-陈化-焙烧技术制备了铁锰复合氧化物的磁性粉末催化剂,考察了焙烧温度、铁锰比例以及焙烧时间条件对其活性的影响。当焙烧温度为500℃,铁锰摩尔比为1:1,焙烧时间为4 h时制得的催化剂活性最好,TOC去除率达到39.7%,反应速率常数达到7.49×10-3 min-1。通过XRD、SEM和BET等手段表征,显示该催化剂颗粒分布均匀,呈尖刺状和片状,相互交织在一起,比表面积为46.67 m2 g-1,平均孔容为0.16 cm3 g-1,平均孔径为2.52 nm,主要组分为具有磁性的Fe3O4和Mn3O4。以对氯苯酚（4-CP）为模型反应物,以最优制备条件下的样品为催化剂,构建了间歇式臭氧催化氧化体系,研究了非均相臭氧催化氧化的影响因素。结果表明,最优工艺条件为臭氧投加量12 mg min-1,催化剂用量0.8 g L-1,水体温度25℃,初始pH=9,该条件下TOC去除率可达46.9%。同时,通过考察FeMnOx的催化效果和稳定性,引入叔丁醇抑制剂,验证了FeMnOx催化臭氧是产生羟基自由基的主要方式。最后,以FeMnOx为活性组分,通过对比不同基底、负载方式和最佳浸渍浓度,制备了负载型催化剂,构建了连续式臭氧催化氧化体系,应用于煤化工二级生化出水深度处理。结果表明,以γ-Al2O3为基底,浸渍液浓度为0.4 mol L-1时,在臭氧投加量24 mg min-1,水力停留时间20 min,初始pH=9时,废水COD去除率达67.2%。
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