基于功能化材料和微制备技术的电化学传感器的构筑与研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhangyuhan13
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有毒重金属离子会对生物体造成极大的危害,发展高选择性、高灵敏度、经济便携的金属离子传感器是迫切需要的。具有独特性质的纳米材料等被广泛应用于各种化学修饰电极和生物传感器的研制,不仅丰富了电化学的电极材料,而且也扩展了其在生物分析领域的发展。本论文主要构建了几种功能化材料修饰的传感界面,将其用于重金属离子和生物小分子的检测分析。主要包括以下几个部分:  1.我们将巯基乙胺修饰到金电极上,构建了一种在中性介质中简单、快速、灵敏检测As(Ⅲ)的电化学方法。与先前的一些研究工作相比,该工作不仅解决了铜离子的干扰问题,而且还使砷的检测环境可以在自然界水样原有的中性条件下进行,避免使用高浓度酸性介质。该传感器具有高的灵敏度和好的重现性,响应线性范围在0.2-300μg L-1,沉积时间100 s条件下,检测限达到0.02μg L-1。此外,该方法还成功地用于实际水样湖水中As(Ⅲ)的检测。  2.我们通过自组装方法将金纳米粒子吸附到碳毡电极表面,构建了一个简单、灵敏的Hg(Ⅱ)电化学传感平台。结合了碳毡和金纳米粒子的协同增强效应,首次实现了基于金纳米粒子修饰三维网状碳毡电极的,高性能重金属Hg(Ⅱ)传感平台。高度疏松多孔的碳毡以及高特异性结合汞的金纳米粒子,赋予传感平台高的灵敏度及良好的重现性。与传统的固体电极相比较,电极制备简单,无须打磨抛光处理。在最优的条件下,Hg(Ⅱ)检出限可以达到0.1μg L-1(S/N=3)。最后,该修饰电极已被成功用于实际水样中重金属Hg(Ⅱ)的检测,并得到了满意的结果。  3.结合我们组自主研发的U盘式微型电化学仪器,我们发展了一种简单,快速,便携的微芯片分析检测平台,用于水样中Cr(Ⅵ)的分析。我们结合光刻的微制备技术,在聚合物聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基底上制备以Au为工作电极,Ag为准参比电极,Pt为辅助电极的三金属电极的电化学传感单位元。与传统的玻璃基底相比,聚合物PMMA具有良好的生物相容性,而且不像玻璃那样易碎。该三金属芯片电极首次被用于重金属Cr(Ⅵ)分析检测,具有高的灵敏度和好的重现性,响应线性范围在2-200μmol L-1,检测限达到0.9μmol L-1。本传感器具有便携,易操作,样品消耗少,成本低,响应时间快等优点,使其应用在现场实时监测环境中的Cr(Ⅵ)具有很大的潜力。  4.我们通过水热法合成了二硫化钼/石墨烯(MoS2/Graphene)复合材料,发现它具有内在的过氧化物酶活性,可以催化过氧化物酶的底物3,3,5,5-四甲基联苯胺(TMB)和H2O2产生蓝色的化学反应,建立了一种比色的方法用于过氧化氢的检测。与天然辣根过氧化物酶(HRP)相比,MoS2/Graphene具有低成本,易于制备,不被生物降解和不易变性的优点。这些优点说明MoS2/Graphene可以被用作环境监测和医学诊断。
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