电催化氧化粒子电极的制备与性能研究

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电催化氧化(ElectrocatalyticOxidation,ECO)是近年来广受关注的一种处理难降解有机废水的技术。由于电化学反应实质是在电极表面进行的非均相反应,反应物必须到达界面才能参与反应,人们普遍研究的普通二维平板电极不易实现这一目标。作为一种将电极三维化的电化学反应器,粒子电极具有很大的比电极表面积,相当于传统二维电解槽的几十倍甚至上百倍,促进了反应物的迁移,更好的实现了电极表面的非均相反应,加快反应速率,使电解效率大大提高。  本课题以氧化铝为载体,以A、B、C三种元素为活性组分分别制备了单组分粒子电极、双组分复合粒子电极、三组分复合粒子电极共十种,对其进行了XRD和循环伏安测试,结合自制三维电解槽,利用其对苯酚废水进行电催化氧化降解后溶液的苯酚含量、COD、TOC、UV、IR等结果,比较各粒子电极的催化活性,并对体系中产生的羟基自由基进行了检测。  实验结果显示B元素通过浸渍焙烧法负载于载体上的物质结构为AOx,B元素制得粒子电极的主要活性组分是BOY,C元素制得粒子电极的主要活性组分为COZ,此三种物质对苯酚都具有良好的催化性能。循环伏安重复扫描十次的结果显示,所制各粒子电极电催化性能稳定,试验可重复性强。通过电催化降解实验测得三组分复合粒子电极催化性能高于双组分粒子电极高于单组分粒子电极,其中比例1型粒子电极在3.56mA/cm2的电流密度下反应4小时苯酚去除率可达到78.1%,结果显示了制备多活性组分复合粒子电极的可行性及必要性,且所制粒子电极稳定性良好,反应十次之后对苯酚仍然具有72.6%的去除率。并确定了7V的外源电压和起始pH=6.3为实验的最佳条件。  体系中加入羟基自由基淬灭剂后,各粒子电极对苯酚的降解过程受到极大抑制,羟基自由基的贡献率基本在90%-95%,所以在本三维电催化氧化体系中苯酚的降解主要来源于羟基自由基的超强氧化性。
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