复杂材料体系量子动力学过程的准确模拟是理论化学领域极具挑战性的前沿研究内容之一。一方面,由于涉及到数目极其庞大的电子、声子等自由度之间的相互作用,传统量子动力学方法往往难以处理包含上千个电子态的大尺度体系。另一方面,由于真实材料微观结构十分复杂,第一性原理计算与动力学方法的有效结合（即哈密顿量的构建和参数化）存在一定难度。针对以上问题,本论文从倒易空间出发发展了几种用于实时动力学模拟和载流子输运性质计算的量子动力学方法,并提出了一个新的电子耦合计算方法。主要的研究成果如下:一、倒易空间下的随机薛定谔方程方法。针对周期性体系,将传统非马尔可夫随机薛定谔方程拓展至倒易空间下,利用总晶格动量守恒的性质降低方程中记忆项的计算成本,使得该方法可用于包含数千个电子态的大尺度体系的实时量子动力学模拟。此外,在倒易空间下还可以统一地处理局域和非局域电声耦合,对真实材料的描述更加准确。二、计算虚时电流自相关函数的图形量子蒙特卡洛方法。根据Matsubara理论,对虚时电流自相关函数做解析延拓可以得到光学电导,零频极限下单个载流子的光学电导与元电荷的比值即为载流子迁移率。针对无序半导体材料中载流子传输的理论描述,提出了电子态能量和电子耦合的静态无序在倒易空间下的一般表达式,并利用中心极限定理证明了适用于静态无序的广义Wick定理。以此为基础,在倒易空间下发展了一个可严格处理静态无序和电声耦合、用于计算虚时电流自相关函数的图形量子蒙特卡洛方法。该方法由于计算成本与体系大小无关而不受有限尺寸效应限制。三、计算热电势的变分极化子变换方法。针对有机晶体热电势的计算,发展了一个基于变分原理的新方法。该方法突破了传统微扰近似,可以统一地处理弱和强电声耦合,在窄带极限和相干极限下分别还原为传统的小极化子理论和修正的Mott公式。将该方法应用于分子链模型,发现热电势随化学势的改变呈现出之字形的变化特征,且存在载流子电荷符号与热电势符号相反的反常区域。由于这些反常特性,热电势在低温下有可能随着温度升高而出现符号反转。四、电子耦合计算方法。针对有机材料中的光致电荷转移和激发能转移问题,发展了一个新的用于计算电子耦合的透热化方法。其中心思想是将准透热态表示为绝热激发态的线性组合,找出最优的酉变换矩阵,使得粒子密度和空穴密度的局域程度最大化。该方法不仅能在单次计算中同时构造出局域激发态和电荷转移态,而且不受限于传统的二聚体模型,适用于包含多个电荷中心和激发中心的体系。此外,该方法仅需要激发态能量和跃迁密度矩阵的信息,可以非常方便地与许多现有的量子化学计算软件相结合。