近年来,含C、Si、N、P、O等原子的小分子化合物已经在无机化学,材料化学、有机化学、燃烧化学、以及化学动力学等方面引起了广泛的重视。尤其是在大气化学和星际化学中,对这类小分子的研究在理论和实验方面都已经取得了一定的成果。目前,一些含有C、Si、N、P、O等元素的小分子体系,如C_nSi、C_nO、C_nN、C_nP等,在对星际空间的探测中相继被发现。本文利用现代量子化学理论,分别对SiC₃N、SiC₃P、NC₃P、C₃P₂和SiC₂O这些体系的结构、稳定性、以及谱学性质进行了系统的研究。主要贡献如下:一、对SiC₃X（X=N、P）小分子原子簇进行了理论研究。在对SiC₃N计算得到的众多的异构体中,最稳定的异构体为直线型的SiCCCN。另外,还发现了具有较高的动力学和热力学稳定性的直线型异构体、链状异构体和三元环异构。在对与它类似的SiC₃P研究所得到的异构体中,直线型的SiCCCP是最稳定的异构体。除了环状异构体以外,笼状异构体也表现出了较高的稳定性。二、对单重态和三重态的XC₃Y（X、Y=N、P）小分子原子簇的体系进行了研究。对NC₃P三重态势能面的研究表明,只有直线型的分子具有较高的稳定性;对PC₃P的研究表明,三重态的稳定异构体只有直线型的PCCCP31,另外,许多单重态的异构体也具有稳定的结构,它们包括弯曲构型、三元环、五元环、以及笼状构型的异构体。三、对SiC₂O体系的势能面进行了研究。在得到的异构体中,直线型的SiCCO具有较高的稳定性,可以看成是Si=C=C=O与Si≡C?C≡O之间的共振结构。同时,我们得到的计算结果与实验上测得的结果吻合得非常好。另外,三元环异构体O-cSiCC也表现出了较高的稳定性。以上研究成果为解析含有C、Si、N、P和O原子的小分子化合物的结构,预测其可能发生的反应机理提供了有效的依据,并可以为将来的星际探测以及实验室合成等提供理论基础。